技术领域
[0001] 本发明属于催化剂技术领域,具体涉及一种高活性甲醛生产尾气净化整体式催化剂及其制备方法和应用。
相关背景技术
[0002] 1,4‑丁二醇(BDO)是一种重要的有机化工和精细化工原料,是生产聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)工程塑料和PBT纤维的基本原料,PBT塑料是最有发展前途的五大工程塑料之一。甲醛是生产BDO的重要原料,铁钼甲醇空气氧化法制甲醛是一种常见的工业甲醛制备方法,甲醛尾气中主要有未吸收的甲醛,未反应的甲醇和副产物二甲醚、一氧化碳。在这几种尾气组分中,一氧化碳由于浓度高,净化难度最高,且一氧化碳的毒性很强,会与人体血液中血红蛋白结合使其失去载氧能力,从而使人缺氧窒息死亡,所以一氧化碳不能直接排入大气中,二甲醚也是一种有毒气体,会损伤人的呼吸系统、皮肤和神经系统。因此,需要寻找一种能够高效净化甲醛尾气中一氧化碳和二甲醚的方法。
[0003] 在众多一氧化碳和二甲醚的净化方法中,催化氧化法由于成本低、能耗少、易操作等优点而被广泛应用,该反应是放热反应,反应释放的反应热能够维持反应的进行。催化氧化法的关键是催化剂,甲醛尾气空速大、含水量高,应采用低气阻、高稳定性的整体式催化剂,同时,贵金属因其优秀的催化活性被广泛应用于催化氧化领域。贵金属整体式催化剂目前存在成本过高、贵金属分散性差、涂层不稳定等问题。
[0004] 发明专利CN112156777B公开了一种蜂窝状整体式贵金属催化剂的制备方法,该制备方法中的浆料是通过直接将铈锆铝复合氧化物和水溶性贵金属化合物加入去离子水中,通过行星式球磨机球磨制成浆料,该方法虽然简单,但是贵金属组分与铈锆铝复合氧化物并不能混合均匀,且贵金属组分多在载体表面而非孔道内,这使得贵金属分散性较差,本发明采用等体积浸渍法和梯度干燥,使得活性组分能够在载体孔道内均匀分布。
[0005] 发明专利CN115970687A公开了一种Pt基天然气尾气净化催化剂,该催化剂有内外两层涂层,内涂层包括金属Pt、Pd、铈锆复合氧化物,外涂层包括Pt层和Rh层,多涂层的催化剂不仅制备繁琐,而且对于贵金属的消耗量较高,多涂层也容易脱落,催化剂成本较高且稳定性较差,本发明的贵金属和非贵金属在浸渍阶段就负载到催化剂上,减少了催化剂制备的步骤,贵金属的消耗量也更低。
[0006] 目前贵金属整体式催化剂涉及甲醛尾气净化的较少,且催化剂成本较高,为了降低成本,需要减少催化剂中贵金属的含量,提高贵金属分散度,但与此同时,催化剂的活性和寿命会降低,为解决这些问题,本发明在贵金属催化剂的基础上引入铟元素和氮掺杂,引入的铟可以与贵金属M形成M‑O键或M‑O‑In键,使贵金属处于氧化态以稳定贵金属元素,氮原子能够取代晶格氧,增加活性氧的数量,提升催化剂的活性,氮原子的孤对电子还能改变载体电子性质,能够锚定贵金属元素,在保证催化剂活性不变的情况下降低贵金属的含量,以降低催化剂成本。
具体实施方式
[0046] 为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
[0047] 实施例1
[0048] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0049] (1)称取硝酸铈铵4.75g、碳酸锆铵2.58g、硝酸镧1.56g、硝酸钇0.30g和硝酸铝70.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取79.55g甘氨酸加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中,充入氮气加压至3MPa,于微波平行反应仪中200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0050] (2)将20g含氮载体与3g三聚氰胺充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中,于氮气气氛下900℃煅烧3h,得到氮掺杂载体;
[0051] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.03g、Pd 0.07g、In 0.83g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0052] (4)将2g拟薄水铝石和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉、20g
[0053] 催化剂粉末,球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料;将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、
[0054] 120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S1。
[0055] 实施例2
[0056] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0057] (1)称取硝酸铈铵3.42g、碳酸锆铵3.16g、硝酸镧1.84g和硝酸铝71.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取64.33g尿素加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中180℃下反应18h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0058] (2)将20g含氮载体与2g多巴胺充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下700℃煅烧3h,得到氮掺杂载体;
[0059] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟铵配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.02g、Pd 0.08g、In 0.56g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0060] (4)将2g铝溶胶和2g柠檬酸球磨成胶,成胶后加入0.2g羟甲基纤维素,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S2。
[0061] 实施例3
[0062] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0063] (1)称取硝酸铈铵4.63g、碳酸锆铵1.73g、硝酸钇2.36g和硝酸铝71.34g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取84.76g碳酸氢铵加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中160℃下反应
18h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0064] (2)将20g含氮载体与3g尿素充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中,于氮气气氛下750℃煅烧5h,得到氮掺杂载体;
[0065] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.01g、Pd 0.04g、In 0.63g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0066] (4)将2g拟薄水铝石和2g草酸球磨成胶,成胶后加入0.2g聚乙烯吡咯烷酮,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S3。
[0067] 实施例4
[0068] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0069] (1)称取硝酸铈铵5.94g、碳酸锆铵2.48g、硝酸镧0.97g、硝酸钇2.65g和硝酸铝66.20g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取150.96g谷氨酸加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中
200℃下反应24h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0070] (2)将20g含氮载体与2.7g吡啶充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下830℃煅烧4h,得到氮掺杂载体;
[0071] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.04g、Pd 0.06g、In 1.15g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0072] (4)将2g拟薄水铝石和2g柠檬酸球磨成胶,成胶后加入0.2g羟丙基甲基纤维素,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S4。
[0073] 实施例5
[0074] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0075] (1)称取硝酸铈铵4.06g、碳酸锆铵3.45g、硝酸镧2.52g、硝酸钇3.49g和硝酸铝62.81g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取79.10g碳酸氢铵加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中
150℃下反应18h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0076] (2)将20g含氮载体与2.3g甘氨酸充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下550℃煅烧5h,得到氮掺杂载体;
[0077] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.07g、Pd 0.03g、In 1.40g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0078] (4)将2g硅溶胶和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g聚乙烯吡咯烷酮,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S5。
[0079] 实施例6
[0080] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0081] (1)称取硝酸铈铵3.38g、硝酸镧2.70g、硝酸钇2.15g和硝酸铝69.77g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取160.79g多巴胺加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中180℃下反应22h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0082] (2)将20g含氮载体与2.5g尿素充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下600℃煅烧4h,得到氮掺杂载体;
[0083] (3)将Pt(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.1g、In 0.75g,采用等体积浸渍法将Pt、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0084] (4)将2g拟薄水铝石和2g柠檬酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S6。
[0085] 实施例7
[0086] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0087] (1)称取硝酸铈铵3.89g、碳酸锆铵0.94g、硝酸镧1.04g、硝酸钇0.79g和硝酸铝74.90g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取82.82g甘氨酸加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中
200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0088] (2)将20g含氮载体与2g三聚氰胺充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下630℃煅烧3h,得到氮掺杂载体;
[0089] (4)将Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pd 0.05g、In0.98g,采用等体积浸渍法将Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0090] (5)将2g铝溶胶和2g柠檬酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S7。
[0091] 实施例8
[0092] 本实施例公开了一种本发明催化剂的制备方法,具体为:
[0093] (1)称取硝酸铈铵6.30g、硝酸镧1.20g和硝酸铝72.78g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取64.30g尿素加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中180℃下反应24h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0094] (2)将20g含氮载体与2.8g吡咯充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中于氮气气氛下560℃煅烧4h,得到氮掺杂载体;
[0095] (4)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.02g、Pd 0.05g、In0.42 g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0096] (5)将2g拟薄水铝石和2g草酸球磨成胶,成胶后加入0.2g羟甲基纤维素,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂S8。
[0097] 对比例1
[0098] 相对实施例1,本对比例中载体未经过氮掺杂,具体为:
[0099] (1)称取硝酸铈2.83g、硝酸锆2.05g、硝酸镧1.56g、硝酸钇0.30g和硝酸铝70.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取56.16g碳酸钠加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到载体;
[0100] (2)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.03g、Pd 0.07g、In 0.83g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g步骤(1)制得的载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0101] (3)将2g拟薄水铝石和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂D1。
[0102] 对比例2
[0103] 相对实施例1,本对比例中未添加助剂,具体为:
[0104] (1)称取硝酸铈铵4.75g、碳酸锆铵2.58g、硝酸镧1.56g、硝酸钇0.30g和硝酸铝70.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取79.55g甘氨酸加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中
200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0105] (2)将20g含氮载体与3g三聚氰胺充分混合研磨,而后将混合材料分散至去离子水中,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中,于氮气气氛下900℃煅烧3h,得到氮掺杂载体;
[0106] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.03g、Pd 0.07g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0107] (4)将2g拟薄水铝石和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉、20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂D2。
[0108] 对比例3
[0109] 相对实施例1,本对比例中增加了贵金属含量,具体为:
[0110] (1)称取硝酸铈铵4.75g、碳酸锆铵2.58g、硝酸镧1.56g、硝酸钇0.30g和硝酸铝70.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取79.55g甘氨酸加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中
200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到含氮载体;
[0111] (2)将20g含氮载体与3g三聚氰胺充分混合研磨,而后而后将混合材料分散至去离子水中,于,于50℃超声3h,将分散液离心,沉淀洗涤干燥后置于管式炉中,于氮气气氛下900℃煅烧3h,得到氮掺杂载体;
[0112] (3)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.06g、Pd 0.14g、In 0.83g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于氮掺杂载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g氮掺杂载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0113] (4)将2g拟薄水铝石和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉、20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂D3。
[0114] 对比例4
[0115] 相对实施例1,本对比例中载体未经过氮掺杂,且增加了贵金属含量,具体为:
[0116] (1)称取硝酸铈2.83g、硝酸锆2.05g、硝酸镧1.56g、硝酸钇0.30g和硝酸铝70.42g,置于同一容器中,加水溶解,定容至200mL,得到盐液;另称取56.16g碳酸钠加水溶解并定容至200mL,得到碱液;将盐液与碱液混合倒入水热反应釜中于微波平行反应仪中200℃下反应16h,将沉淀离心、洗涤至上清液为中性,干燥后得到载体;
[0117] (2)将Pt(NO3)2、Pd(NO3)2和硝酸铟配置为10mL前驱体溶液,其中含Pt 0.06g、Pd 0.14g、In 0.83g,采用等体积浸渍法将Pt、Pd、In负载于载体上,具体如下:向前驱体溶液中加入20g步骤(1)制得的载体后迅速搅拌,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧3h后得到催化剂粉末;
[0118] (3)将2g拟薄水铝石和2g醋酸球磨成胶,成胶后加入0.2g淀粉,与20g催化剂粉末球磨混合后制成固含量为40wt%的浆料,将浆料涂覆在堇青石蜂窝陶瓷的一侧,用高压空气吹扫均匀,浆料的上载量为100g/L,60℃、90℃、120℃阶梯干燥,550℃煅烧2h后得到整体式催化剂D4。
[0119] 性能测试:
[0120] 对本发明得到的实施例1~8和对比例1~4进行性能测试,其中整体式催化剂的规格为22×22×50mm的圆柱体,原料气分为低浓度气和甲醛尾气,其中低浓度气中一氧化碳含量为0.1v%、氧气含量为20v%;甲醛尾气中一氧化碳含量为1.47v%、氧气含量为‑15.3v%,二甲醚浓度为0.33v%,甲醇为0.11v%,水蒸气为3.64v%。测试空速为20000h ,测试压力为常压。测试结果如表1和表2所示。
[0121] 表1催化剂净化低浓度气中CO性能表
[0122]
[0123] 表2催化剂净化甲醛尾气中CO性能表
[0124]
[0125] 表中T90表示转化率达到90%时的温度,T50和T10同理。表1和表2中可以看到本发明的催化剂对CO有着优异的催化性能,对比S1和D1可以发现氮掺杂极大地降低了CO的起活温度,使得T10、T50和T90都较大幅度降低,对比S1和D2,非贵金属的负载也能提升催化剂的性能。对比S1和D3,在载体都经过氮掺杂处理后,贵金属含量的增加对于催化剂性能的提升很小,而对比D1和D4,在未经氮掺杂处理时,贵金属含量增加,催化剂性能大幅提升,这说明氮掺杂处理能够缩小催化剂不同贵金属含量的性能差距,这能降低催化剂中贵金属的含量以节约生产成本。
[0126] 以上所述仅为本申请的实施例而已,并不用于限制本申请。对于本领域技术人员来说,本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本申请的权利要求范围之内。