[0001] 本发明涉及浓度测定装置、浓度测定方法、原料气化系统及原料气化系统的浓度测定方法。

[0002] 以往，提供一种浓度测定装置，所述浓度测定装置对气体中所含的测定对象成分的浓度进行测定，在所述浓度测定装置中，基于气体中所含的测定对象成分的分压及气体的总压来计算出浓度。

[0003] 例如，在专利文献1中示出了一种原料气化系统的浓度测定装置。此处，所谓原料气化系统，是指向收容于罐内的液体或固体的原料导入载气而进行气化并供给包含由此而产生的原料气体及载气的混合气体的系统。

[0004] 此种原料气化系统的浓度测定装置通过计算出罐内的压力即总压相对于原料气体的压力即分压的比来对原料气体的浓度进行测定。在所述浓度测定装置中，自以往以来，对分压进行测定的分压传感器例如使用非分散型红外线吸收式传感器（以下，称为「NDIR传感器」），对总压进行测定的总压传感器例如使用静电电容型隔膜真空计（以下，称为「CDG」）。

[0005] 此处，一般而言，分压传感器为了获得足够的SN比，大多情况下对检测出的分压进行例如移动平均等处理并输出表示该分压的分压信号。另外，经常被用作分压传感器的NDIR传感器进行例如斩波等处理，因此NDIR输出的分压信号的响应速度被限制为斩波频率。其结果是，分压传感器输出的分压信号比浓度测定装置的压力变化更晚地变化。

[0006] 另一方面，一般总压传感器较分压传感器而言SN比充分良好，因此一般不实施例如移动平均等用于获得充分的SN比的处理，即便实施了处理，也仅实施较分压传感器而言充分快的响应处理。因此，由于在总压传感器中不进行例如移动平均等处理，因此总压传感器输出的总压信号与分压传感器输出的分压信号相比，不会延迟于浓度测定装置的压力变化而发生变化。其结果是，在分压传感器输出的分压信号与总压传感器输出的总压信号之间产生响应速度差。

[0007] 而且，作为该浓度测定装置的压力变化的事例，有压力上升及下降。具体而言，在浓度测定装置的上游侧，例如在开始供给载气时发生浓度测定装置的压力上升，例如在停止供给载气时发生浓度测定装置的压力下降。另外，例如在对设置于浓度测定装置的下游侧的腔室进行大气开放时，会发生浓度测定装置的压力上升，例如在对腔室抽真空时，会发生浓度测定装置的压力下降。在发生所述浓度测定装置的压力上升或下降等压力变化时，分压信号与总压信号相比，比该压力变化更晚地变化。因此，在分压信号的响应速度与总压信号的响应速度之间会产生差，因此在压力上升及下降等压力变化时，无法准确地对原料气体的浓度进行测定。

[0008] 现有技术文献专利文献
专利文献1：日本专利特开2022‑38365号公报

[0032] 以下，参照附图对本发明的一个实施方式的原料气化系统进行说明。应予说明，关于以下所示的任一个图，为了容易理解而适宜省略或夸张地示意性地描绘出。对相同的构成要素标注相同的符号并适宜省略说明。

[0033] ＜1.系统结构＞本实施方式的原料气化系统100例如用于半导体制造工序，例如以预定的浓度向晶片清洗装置的干燥处理腔室供给异丙醇（Isopropyl Alcohol，IPA）等原料气体。除此以外，原料气化系统100例如也可以以预定的浓度向化学气相沉积（Chemical Vapor Deposition，CVD）成膜装置或金属有机物化学气相沉积（Metal‑Organic Chemical Vapor Deposition，MOCVD）成膜装置等的半导体处理装置的处理腔室供给原料气体。

[0034] 该原料气化系统100向液体或固体的原料导入载气而进行气化并供给包含由此所产生的原料气体及载气的混合气体。应予说明，以下对使用液体原料的例子进行说明，但是在使用固体原料的情况下也是同样的。

[0035] 具体而言，如图1所示，原料气化系统100包括：罐2，收容有液体的原料LM；导入管3，对罐2导入载气CG并进行鼓泡；导出管4，从罐2导出包含载气CG与原料LM气化而成的原料气体的混合气体MG；以及浓度测定装置5，对混合气体MG中所含的原料气体的浓度进行测定。

[0036] 罐2为收容液体的原料LM的例如不锈钢制的密闭容器，通过设置于外部的加热器等加热机构加热至一定温度。

[0037] 在导入管3的上游侧，例如连接有氮或氢等载气的供给源（未图示）。另外，导入管3的下游侧插入至罐2内。导入管3的下游侧开口设置于比收容于罐2的液体的原料LM的液面更低的位置，通过从导入管3导入至罐2中的载气CG而使原料LM鼓泡。另外，在导入管3设置有对原料气化系统100的流量进行控制的质量流量控制器6。具体而言，质量流量控制器6包括：CG质量流量控制器61，对供给至罐2内的载气CG的流量Qc进行控制；以及DG质量流量控制器62，对将混合气体MG稀释的稀释气体DG的流量Qd进行控制。

[0038] 导出管4的上游侧开口连接于罐2中以收容有液体的原料LM的状态形成的上部空间（气相）。另外，在导出管4的下游侧，连接有半导体处理装置的腔室200。进而，在导出管4的下游侧且到达腔室200之间，设置有对混合气体MG中所含的原料气体的浓度进行测定的浓度测定装置5。利用浓度测定装置5测定而得的原料气体的浓度Cv被发送至质量流量控制器MFC控制部7及显示控制部8。MFC控制部7对原料气体的测定浓度Cv与原料气体的目标浓度CT进行比较，并对质量流量控制器6进行控制。显示控制部8输出原料气体的测定浓度Cv，例如在显示器81等的画面上输出并显示原料气体的测定浓度Cv。应予说明，在导入管3及导出管4连接有绕过罐2的旁通管BP，在导入管3、导出管4及旁通管BP设置有切换载气CG通过罐2的流路与通过旁通管BP的流路的流路切换阀V1～V3。

[0039] ＜2.浓度测定装置＞接着，对本实施方式的浓度测定装置5进行说明。

[0040] 如图1所示，浓度测定装置5包括：分压传感器51，对原料气体的压力即分压进行测定；总压传感器52，对混合气体MG的压力即总压进行测定；延迟滤波器53，实施使总压传感器52输出的总压信号Pt的响应速度延迟的处理，并输出所述处理后的总压信号即延迟总压信号Pt'；以及计算部54，计算出混合气体MG中所含的原料气体的浓度Cv。

[0041] 分压传感器51对原料气体的压力即分压进行检测，并输出表示所述分压的分压信号Pv。具体而言，分压传感器51例如是NDIR传感器，为了获得充分的SN比，对检测出的分压进行例如移动平均等处理，并输出表示该处理后的分压的分压信号Pv。其结果是，分压信号Pv例如在腔室200的抽真空或开始供给载气时等浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化时，比所述压力变化更晚地变化。应予说明，在本实施方式中，腔室200的抽真空的速度为7.5kPa/sec的速度，但并不限于此。

[0042] 总压传感器52对混合气体MG的压力进行检测，并输出表示该总压的总压信号Pt。具体而言，总压传感器52例如为CDG，在发生浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化时，总压信号Pt与分压信号Pv相比，不会比所述压力变化更晚地变化。

[0043] 然后，延迟滤波器53连续地实施使从总压传感器52输出的总压信号Pt的响应速度延迟的处理，并输出该处理后的总压信号即延迟总压信号Pt'。具体而言，如图2所示，延迟滤波器53实施对总压信号Pt进行移动平均的处理。然后，延迟滤波器53将该处理后的总压信号即延迟总压信号Pt'输出至计算部54。应予说明，延迟总压信号Pt'在浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化时，与总压信号Pt相比，比所述压力变化更晚地变化。

[0044] 计算部54基于分压信号Pv及延迟总压信号Pt'，计算出混合气体MG中所含的原料气体的浓度Cv。具体而言，如图1及图2所示，计算部54计算出分压信号Pv相对于延迟总压信号Pt'的比即原料气体的浓度Cv。然后，计算部54向MFC控制部7及显示控制部8输出计算出的原料气体的浓度Cv。

[0045] 接着，参照图3及图4对本实施方式的浓度测定装置5与以往例的浓度测定装置的比较进行说明。

[0046] 在本实施方式的浓度测定装置5中，延迟滤波器53输出实施了使总压信号Pt的响应速度延迟的处理的延迟总压信号Pt'。延迟滤波器53被设定为，总压信号Pt的移动平均区间相对于检测出的分压的移动平均区间而包含在‑37.5%以上且37.5%以下的范围内。即，在检测出的分压的移动平均区间例如被设定为3.2秒的情况下，总压信号Pt的移动平均区间被设定为包含在检测出的分压的移动平均区间的±1.2秒的范围内。更为优选的是总压信号Pt的移动平均区间相对于检测出的分压的移动平均区间而包含在‑25%以上且25%以下的范围内。即，在检测出的分压的移动平均区间被设定为3.2秒的情况下，期望总压信号Pt的移动平均区间被设定为包含在检测出的分压的移动平均区间的±0.8秒的范围内。特别是，在本实施方式中，总压信号Pt的移动平均区间与检测出的分压的移动平均区间一致。其结果是，延迟总压信号Pt'的响应速度与分压信号Pv的响应速度之间的差减小。因此，如图3所示，例如在腔室200的抽真空等浓度测定装置5的下游侧的压力下降时，不会发生过冲（over shoot）。应予说明，此处所说的过冲，是指由显示控制部8输出的原料气体的测定浓度Cv急剧变化。另外，所谓测定浓度Cv的急剧变化，是指与稳定的原料气体的浓度Cv相比，表观上的原料气体的浓度Cv例如在3秒以内发生±10%以上的变化，但并不限于此。

[0047] 另一方面，以往例的浓度测定装置未设置延迟滤波器53，因此如图4所示，与浓度测定装置5相比，分压信号Pv的响应速度与延迟总压信号Pt'的响应速度之间的差变大。其结果是，如图4所示，在以往例的浓度测定装置中，例如在浓度测定装置的下游侧的压力下降时，发生过冲。

[0048] ＜本实施方式的效果＞根据本实施方式的浓度测定装置5，延迟滤波器53对总压信号Pt实施例如移动平均等使总压信号Pt的响应速度延迟的处理，并输出该处理后的总压信号即延迟总压信号Pt'，因此可以减小分压信号Pv的响应速度与延迟总压信号Pt'的响应速度之间的差。其结果是，在浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化时，可以准确地对混合气体MG中所含的原料气体的浓度Cv进行测定。

[0049] 另外，延迟滤波器53被设定为，总压信号Pt的移动平均区间相对于检测出的分压的移动平均区间而包含在‑37.5%以上且37.5%以下的范围内。特别是，在本实施方式中，总压信号Pt的移动平均区间与检测出的分压的移动平均区间一致。因此，在浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化时，延迟总压信号Pt'的响应速度与分压信号Pv的响应速度之间的差进一步减小。因此，例如在腔室200的抽真空等浓度测定装置5的下游侧的压力下降时，可以防止发生输出至显示控制部8的原料气体的浓度Cv急剧变化的过冲。其结果是，在浓度测定装置5的下游侧的压力下降时，可以更准确地对混合气体MG中所含的原料气体的浓度Cv进行测定。由此，原料气化系统100可以基于原料气体的测定浓度Cv稳定地进行利用MFC控制部7进行的反馈控制，因此可以稳定地控制原料气体的测定浓度Cv。

[0050] 进而，本实施方式中的延迟滤波器53减小分压信号Pv的响应速度与延迟总压信号Pt'的响应速度之间的差。因此，延迟滤波器53具有抑制在浓度测定装置5的下游侧的压力下降时发生的过冲的效果，但延迟滤波器53的效果并不限于此。具体而言，延迟滤波器53例如在开始供给载气等浓度测定装置5的上游侧的压力上升时，可以抑制输出比实际的测定值更低的值。

[0051] ＜其他变形实施方式＞应予说明，本发明并不限于所述各实施方式。

[0052] 本实施方式的延迟滤波器53实施对总压信号Pt进行移动平均等使总压信号的响应速度延迟的处理，但使总压信号的响应速度延迟的处理并不限于移动平均。例如，使总压信号的响应速度延迟的处理也可以使用根据已经输出的总压信号Pt预测在将来输出的总压信号Pt的卡尔曼滤波（Kalman filtering）等。

[0053] 另外，本实施方式的延迟滤波器53连续进行使总压信号的响应速度延迟的处理，但也可以切换进行使总压信号的响应速度延迟的处理。例如，也可以构成为，进一步设置对浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化进行判定的判定部，判定部对是否进行使总压信号的响应速度延迟的处理进行判断。具体而言，在判定部判定为发生了浓度测定装置5的压力上升或下降等压力变化的情况下，延迟滤波器53进行使总压信号的响应速度延迟的处理。另外，在判定部判定为未发生所述变化的情况下，延迟滤波器53不进行使总压信号的响应速度延迟的处理。其结果是，通过判定部的判定，延迟滤波器53可以切换进行使总压信号的响应速度延迟的处理，因此可以限定实施使总压信号的响应速度延迟的处理的区间。

[0054] 进而，在本实施方式中，MFC控制部7及显示控制部8并不包括于浓度测定装置5，但MFC控制部7及显示控制部8也可以包括于浓度测定装置5中。

[0055] 而且，本实施方式中的分压传感器使用NDIR，但分压传感器也可以使用红外雷射吸收法来代替NDIR，也可以为傅立叶变换红外分光（Fourier Trans form Infrared Spectroscopy，FTIR）法。另外，分压传感器的波长并不限于红外区域。

[0056] 除此以外，本发明并不限于所述各实施方式，当然可以在不脱离其主旨的范围内进行各种变形。

[0057] 产业上的利用可能性根据本发明，可以在浓度测定装置的压力上升或下降等压力变化时准确地对气体中所含的测定对象成分的浓度进行测定。