[0001] 本发明涉及向基体供给经雾化的液体原料来进行成膜的成膜装置及成膜方法。

[0002] 作为能够在低温且大气压气氛下在基体上形成各种薄膜的方法，已知有雾状化学气相沉积法（Mist Chemical Vapor Deposition：Mist CVD，以下也称为“雾状CVD法”）。作为雾状CVD法的特征的原料雾，一般使用通过超声波雾化（也称为雾化）所生成的原料雾。原因在于，通过超声波雾化所获得的原料雾的液滴微细且适合用于成膜，并且容易获得相对良好的粒度分布。专利文献1中记载了一种方法，其利用超声波振动子使将乙酰丙酮镓络合物溶于盐酸与水的混合液而得的原料溶液雾化，将其供给至在设于反应器内的狭窄空间（微细通道）设置的蓝宝石基板，而在经加热至350℃～500℃的该基板上形成α‑Ga2O3膜。

[0003] 另一方面，通过超声波雾化进行的雾生成的问题在于雾化量容易变动。因此，存在下述问题：批次间的膜厚偏差变大、或膜组成变动而无法获得目标的膜功能。雾化量变动的原因之一是：因超声波振动导致原料溶液的温度变化，雾化效率随之变动。因此，采用了能够直接或间接地保持原料溶液的温度的装置构成。例如专利文献2中记载了一种雾化装置及具备该雾化装置的雾化CVD装置，该雾化装置使将超声波传递至原料溶液的超声波传递液循环来进行温度调整。

[0004] 现有技术文献

[0005] 专利文献

[0006] 专利文献1：日本特开2013‑028480号公报

[0007] 专利文献2：日本特开2016‑190174号公报

[0037] 如上所述，寻求开发一种成膜装置及成膜方法，其原料供给的控制性优异，能够稳定地制造品质均匀的膜。

[0038] 本发明人等针对上述问题反复进行精心研究，结果发现通过测量原料雾的供给量并进行控制，能够稳定地制造品质均匀的膜，从而完成了本发明。

[0039] 即，本发明是一种成膜装置，其具备：

[0040] 雾化单元，其使原料溶液雾化而形成原料雾；

[0041] 载气供给单元，其运送所述原料雾；

[0042] 雾供给单元，其向基体表面供给将所述原料雾和所述载气混合而成的混合气体；

[0043] 台，其载置所述基体；

[0044] 测量单元，其直接或间接地测量所述原料雾的供给量，输出与通过该测量所获得的测量值相对应的信号；以及，

[0045] 控制单元，其接收所述信号，根据所述信号调节所述原料雾的供给量。

[0046] 此外，本发明是一种成膜方法，其向基体表面供给使原料溶液雾化而生成的原料雾而在所述基体上进行成膜，包含：

[0047] 将所述基体载置于台的步骤；

[0048] 使所述原料溶液雾化而生成所述原料雾的步骤；

[0049] 使所述原料雾与载气混合而形成混合气体的步骤；以及，

[0050] 向所述基体供给所述混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤；

[0051] 在向所述基体供给所述混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤中，直接或间接地测量所述原料雾的供给量，并计算通过所述测量所获得的测量值与原料供给量的基准值的偏差，以消除所述偏差的方式调节所述原料溶液的雾化量和所述载气供给量中的任一者或两者。

[0052] 以下参照图1和图2详细说明本发明，但本发明不限定于此。

[0053] [成膜装置]

[0054] 本发明的成膜装置是具备以下部件的成膜装置：雾化单元；载气供给单元；雾供给单元；台，其载置所述基体；测量单元，其直接或间接地测量原料雾的供给量，输出与通过该测量所获得的测量值相对应的信号；以及，控制单元，其接收信号，根据所述信号调节所述原料雾的供给量。以下说明详细内容。

[0055] 图1是说明适合用于本发明的成膜装置的构成的一方式的图。适合用于本发明的成膜装置100具备：雾化单元123，其使原料溶液121雾化而产生原料雾122，且与原料容器120接触；成膜室131，其将原料雾122供给至基体130而在基体130上形成膜。

[0056] 成膜装置100进一步具备载气供给单元111，载气供给单元111、原料容器120、及成膜室131通过配管113及配管124连接。载气151与原料雾122在原料容器120中混合而形成混合气体152，通过雾供给单元160供给至成膜室131。此外，配管124中设置有能够测量混合气体152中的原料雾122的通过量的测量单元171，测量单元171、运算单元181a、181b、控制雾供给量的控制单元191a、191b、雾化单元123及载气供给单元111通过配线172、182、183、192、193连接。

[0057] （原料溶液）

[0058] 原料溶液121只要能够雾化，则无特别限定，除了有机化合物以外，还能够使用使金属以络合物或盐的形态溶解或分散在溶剂中而成的物质，该溶剂为水和有机溶剂。

[0059] 此时，可在所述溶剂中添加盐酸、氢溴酸、氢碘酸这样的酸、或氨等碱来调整所述溶剂的pH值后再使用。

[0060] （雾化单元）

[0061] 原料溶液121的雾化单元123只要能够使原料溶液121雾化或液滴化，则无特别限定，可以是公知的单元，但本发明中，优选是使用超声波的雾化单元。使用超声波获得的雾或液滴由于初速度为零而会飘浮在空中，因此优选，例如为一种雾，其并非像喷雾这样喷吹，而是能够飘浮在空间中作为气体来运送，因此没有由撞击能量所造成的损伤，非常合适。液滴大小无特别限定，可以是数mm左右的液滴，优选为50μm以下，更优选为0.1～10μm。

[0062] 在超声波雾化的情况下，如图2所示，例如能够由多个超声波振动子123a和驱动各超声波振动子123a的多个驱动电路123b构成雾化单元123。另外，超声波振动子123a与驱动电路123b的组数不限定于图2的方式，可以是3组以下，也可以是5组以上。

[0063] 由超声波振动子123a发出的超声波的频率只要能够产生具有期望的粒径和粒度分布的雾，则无限定，例如可以使用1.0MHz至4.0MHz。此外，在具备多个超声波振动子123a的雾化单元的情况下，各超声波振动子123a振荡频率可根据目的而例如在上述频率范围内设为不同，也可以相同。

[0064] 以这样的方式使原料溶液121雾化成适合于成膜的微米尺寸的液滴（原料雾）。

[0065] （原料容器）

[0066] 原料容器120可根据要成膜的材料等而具备多台。此外，此时，从多台原料容器120供给至成膜室131的混合气体152可分别独立地供给至成膜室131，也可在配管124中、或另外设置混合用的容器（未图示）等进行混合。此时，可对每台原料容器设置下述控制单元191a。

[0067] 原料容器120可进一步具备：温度控制单元（未图示），其对原料溶液121直接或间接地进行温度调整。原料溶液121的温度只要为能够雾化的温度，则无特别限定，优选是10℃～90℃，更优选设为20℃～50℃。通过以这样的方式进行，能够减缓基体130的膜形成面的温度降低而能够更良好地成膜。如果为90℃以下，则能够有效抑制原料雾122的气化，而能够稳定地维持成膜时的收率，且能够更稳定地减少膜表面的缺陷。

[0068] 原料容器120可进一步具备：图中未示出的补充原料溶液121的单元。此时，补充原料溶液121的单元可进一步具备：直接或间接地检测原料溶液121的重量或液面的传感器。此时，作为传感器，能够广泛应用公知的测量方法，能够适当地利用液面传感器和测力传感器、或以与原料溶液121接触的方式设置于原料容器120的底部的压力传感器。此外，也能够将这些传感器设为下文详细叙述的测量单元。此时，向成膜室131供给的原料溶液量可作为通过上述传感器等而得的测量值的时间微分来计算。

[0069] （载气供给单元）

[0070] 载气供给单元111供给载气151。载气151的种类无特别限定，除了氮气和氩气这样的惰性气体以外，还能够使用空气、氧气、臭氧或氢气和合成气体这样的还原气体，也能够将多种这些气体混合使用。此外，载气供给单元111可以是空气压缩机和各种气体瓶、或氮气分离机等。此外，载气供给单元111可具备：流量计和质量流量控制器等调节载气的供给流量的公知的流体流量调节器。载气的供给流量只要按照基体尺寸和成膜室的大小来适当设定即可，例如能够设为0.01～100L/分钟左右。

[0071] （测量单元）

[0072] 测量单元171设置于配管124，持续地测量混合气体152中包含的原料雾的供给量。原料雾的供给量的测量能够应用下述公知的所有测量方法：光散射法、凝结核计数法、气溶胶电流计法和压电平衡法；以及，对通过雾捕集器和过滤器等所收集的雾、或使雾的液体成分蒸发而获得的析出物进行称量的方法等。此外，也可以测量在配管124中流动的雾本身，也可设为以下方式：在配管124上设置支管来采样少量的雾，测量该样品进行计算。此外，当设置多条配管124时，优选在全部这些配管上都设置测量单元171。

[0073] 另外，测量单元171的测量对象不限于通过配管124的雾，也可以是原料雾122、成膜室131中或从排气配管133排出的雾和粉体等副产物、或是它们的混合物，并且，作为另一方式，也能够以原料溶液121的液量作为测量对象，在本发明中，与原料溶液相比，能够更高精度地测定雾、副产物的情况较多，因此优选。当以原料溶液的液量作为测量对象时，能够设为测量原料溶液121的水位、体积或重量的方式。此时，能够广泛应用能够直接或间接地检测重量或液面的公知的传感器，例如能够适当地利用液面传感器和测力传感器、或以与原料溶液121接触的方式设置于原料容器120的底部的压力传感器。此外，此时，向成膜室131供给的原料溶液量可作为通过上述传感器等而得的测量值的时间微分来计算。

[0074] 测量单元171的设置部位和设置方法能够根据如上所述的各种测量对象和测量方法，而设为各自适合的方式。

[0075] 测量单元171向控制单元191a、191b发送与测量值相对应的信号。此时的信号的传递方法能够广泛应用公知的方法，能够适当地使用有线或无线的通信方法，该通信方法使用了电磁波、电、磁、声音或它们的组合。

[0076] 此外，测量单元171可进一步具备：运算单元181a、181b，其将测量对象的测量值与根据制造条件设定的基准值进行比较、运算。此时，测量单元171的运算单元可计算测量值与基准值的偏差，并以消除偏差的方式向控制单元191a、191b发送与该偏差相对应的信号。

[0077] （控制单元）

[0078] 接着，说明控制单元。作为控制单元的第一方式，在本发明中，优选地，所述控制单元控制所述雾化单元调节所述原料雾的供给量。只要是直接或间接地测量原料雾的供给量，输出与通过该测量所获得的测量值相对应的信号的测量单元，则无特别限定，例如，优选是如下方式的控制单元。

[0079] 具体而言，驱动电路123b利用配线192与控制单元191a连接。控制单元191a优选具备各驱动电路123b的电源、开关、输出调节器，优选设为能够单独地控制多个超声波振动子123a的构成。由此，能够更精密地控制原料溶液121的雾化量。更具体而言，首先运算单元
181a通过进行从测量单元171接收到的信号与基准值的比较来计算偏差，进一步将与该偏差相对应的控制用信号传输至控制单元191a。控制单元191a接收所述控制用信号，以消除所述偏差的方式单独地断开和闭合驱动电路123b或单独地增减所施加的电力，从而调节原料雾的供给量。另外，运算单元181a可与测量单元171或控制单元191a构成为一体。

[0080] 作为控制单元的第二方式，在本发明中，优选地，所述控制单元控制所述载气供给单元调节所述原料雾的供给量。

[0081] 具体而言，载气供给单元111利用配线193与控制单元191b连接，而能够控制载气151的流量。另外，在图1的例子中，仅在一个系统中示出载气，当将载气供给至多个系统时，控制单元191b也能够设为单独地调节各系统的载气的供给流量的构成。

[0082] 更具体而言，首先运算单元181b通过进行从测量单元171接收到的信号与基准值的比较来计算偏差，进一步将与该偏差相对应的控制用信号传输至控制单元191b。控制单元191b接收所述控制用信号，以消除所述偏差的方式将如上所述的流体流量调整器的开度以电磁方式或机械方式进行调整或单独地打开和关闭，从而调节原料雾的供给量。另外，运算单元181b可与测量单元171或控制单元191b构成为一体。

[0083] 另外，图1中示出了具备2个控制单元191a、191b的例子，但本发明的成膜装置不限于此，也能够设为仅具备控制单元191a、191b中的任一个的装置。

[0084] （成膜室）

[0085] 在成膜室131设置有供给管134，该供给管134与配管124连结且将混合气体152供给至成膜室131内。供给管134例如能够使用：石英和玻璃、或树脂制的管等。此外，可在不会对来自供给管134的雾供给造成影响的位置设置排气的排气配管133。此外，排气配管133可与图中未示出的除害单元连接。此时，除害单元只要能够将排气中所含的有害物质去除，则无特别限定，例如能够广泛地应用：雾捕集器、湿式洗涤器、燃烧除害装置、袋式过滤器这样的公知的技术。

[0086] 成膜室131的结构和材质等并无特别限定，例如可使用：铝和不锈钢等金属、或钠玻璃、硼硅酸玻璃，当在更高温进行成膜时，可使用：石英和碳化硅、氧化铝、氮化铝。

[0087] （台）

[0088] 在成膜室131的底部设置有台132，台132上载置有基体130。

[0089] 台132可具备：将基体130固定、保持的单元。此时，能够适当地使用真空吸盘、机械吸盘、静电吸盘等公知的保持单元。

[0090] 此外，台132可具备：对基体130进行加热的单元。此时，能够应用公知的加热单元，能够适当地使用电阻加热、电磁感应加热、或灯加热等。基体130的加热根据所使用的原料雾122和成膜条件适当调整，一般能够设为120℃～800℃的范围。

[0091] 台132的材料只要根据成膜时所使用的原料的酸度和加热温度等工艺条件来适当选择即可，特别优选台132的表面的至少一部分是镍合金、石墨、碳化硅、氧化铝、氮化铝、石英，当对原料溶液寻求更高的耐蚀性时，更优选是碳化硅、氧化铝、氮化铝、石英。另外，所谓镍合金，是指包含50%以上的镍的合金。

[0092] 此外，台132可进一步具备：将基体运送或旋转的机构。

[0093] （雾供给单元）

[0094] 雾供给单元160只要将混合气体152供给至基体130表面，则无特别限定。例如能够将配管124与供给管134组合而设为雾供给单元160。

[0095] （配管）

[0096] 配管113、124只要对于原料溶液121和成膜室131内外的温度等具有充分的稳定性，并且特别是在以配管124进行供给雾量测量时具有充分的透光性等适合于所述测量的配管，则无特别限定，除了石英以外，还能够广泛地使用：聚乙烯、聚丙烯、氯乙烯、丙烯酸树脂、硅树脂、聚氨酯树脂、氟树脂等一般的树脂制的配管。

[0097] 此外，虽然在图中未示出，但也能够从载气供给单元111将不经由原料容器120的配管另外与配管124连接，而进一步将稀释气体添加在混合气体152中，而调节原料雾122与载气151的比例。稀释气体的流量只要适当设定即可，例如能够设为：载气的0.1～20倍。稀释气体例如可供给至原料容器120的下游测。稀释气体可使用与载气151相同的气体，也可使用不同的气体。

[0098] 本发明的成膜装置具备：测量单元，其直接或间接地测量原料雾的供给量，输出与通过该测量所获得的测量值相对应的信号；以及，控制单元，其接收所述信号，根据所述信号调节所述原料雾的供给量，由此，能够进行膜厚、组成等品质的均匀性较高的成膜。能够成为一种成膜装置，其能够获得样品间的均匀性以及膜中的均匀性均较高的膜。

[0099] [成膜方法]

[0100] 此外，本发明提供一种成膜方法，其向基体表面供给使原料溶液雾化而生成的原料雾而在所述基体上进行成膜，包含：

[0101] 将所述基体载置于台的步骤；

[0102] 使所述原料溶液雾化而生成所述原料雾的步骤；

[0103] 使所述原料雾与载气混合而形成混合气体的步骤；以及，

[0104] 向所述基体供给所述混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤；

[0105] 在向所述基体供给所述混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤中，直接或间接地测量所述原料雾的供给量，并计算通过所述测量所获得的测量值与原料供给量的基准值的偏差，以消除所述偏差的方式调节所述原料溶液的雾化量和所述载气供给量中的任一者或两者。即，一种成膜方法，是使用了本发明的上述成膜装置的成膜方法，其特征在于，使原料溶液雾化，向载置于所述成膜装置的台的基体供给经雾化的原料溶液（原料雾）而在所述基体上进行成膜，同时测量（监视）所述原料雾的供给量，并以维持所述供给量的基准值的方式控制供给量。

[0106] 基体130只要能够支撑所形成的膜，则无特别限定，能够设为：平板和圆板等板状、棒状、圆柱状、角柱状、筒状、环状等。基体130的材料也无特别限定，可以是公知的材料，可以是有机化合物，也可以是无机化合物。例如，能够适当地使用：氯乙烯、聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、氟树脂、铁和铝、不锈钢、金等金属；和石英、玻璃、碳酸钙、硅、氧化铝、氧化镓、氧化锌、氮化镓、碳化硅、钽酸锂、铌酸锂等。此外，当生长结晶膜时，上述基体优选为晶体，更优异为单晶。

[0107] 此外，能够适当地使用膜形成面的面积（主表面积）优选是15cm2以上、更优选是2
20cm 以上的基体，也能够适当地使用厚度优选是50～5000μm、更优选是100～2000μm的基体。如果厚度为50μm以上，则容易支撑结晶性半导体膜，如果是5000μm以下，则由原料雾所造成的基体表面的温度降低不显著，而能够抑制膜的异常生长。此外，如果主表面积为
2
15cm以上，则能够以更高生产性来成膜均质的膜。

[0108] 在将基体载置于台的步骤中，将基体载置于台的方法无特别限定，能够使用公知的方法。

[0109] 在使原料溶液雾化形成所述原料雾的步骤中，使原料溶液雾化的方法并无特别限定，能够使用公知的方法，优选使用超声波。

[0110] 在原料溶液中，除了有机化合物以外，还能够使用使金属以络合物或盐的形态溶解或分散在有机溶剂或水中而成的物质。此时，可在所述有机溶剂和水等溶剂中，根据需要而添加盐酸、氢溴酸、氢碘酸这样的酸、或氨等碱来调整所述溶剂的pH值后再使用。

[0111] 原料溶液中的溶质的含量并无特别限定，能够根据目的适当设定。优选是0.001mol/L以上、2mol/L以下，更优选是0.01mol/L以上、0.7mol/L以下。

[0112] 在将所述原料雾（经雾化的原料溶液）与载气混合而形成混合气体的步骤中，将经雾化的原料溶液与载气混合而形成混合气体的方法并无特别限定，能够使用公知的方法。载气的种类并无特别限定，除了氮气和氩气这样的惰性气体以外，还能够使用空气、氧气、臭氧或氢气和合成气体这样的还原气体，也能够将多种这些气体混合使用。载气的流量只要按照基体大小和成膜室的大小适当设定即可，例如能够设为0.01～100L/分钟左右。

[0113] 在向所述基体供给所述混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤中，将向基体供给混合气体的方法和进行成膜的方法并无特别限定，能够使用公知的方法。

[0114] 直接或间接地测量所述原料雾的供给量时测量原料雾的供给量的方法并无特别限定，能够应用下述公知的各种测量方法：光散射法、凝结核计数法、气溶胶电流计法和压电平衡法；以及，对通过雾捕集器和过滤器等所收集的雾、或使雾的液体成分蒸发而获得的析出物进行称量的方法等。

[0115] 计算通过上述测量所获得的测量值与原料供给量的基准值的偏差时计算该偏差的方法并无特别限定，能够使用公知的方法。

[0116] 以消除所述偏差的方式调节所述原料溶液的雾化量和载气供给量中的任一者或两者时，调节雾化量和载气供给量中的任一者或两者的方法并无特别限定，能够使用下述公知的方法：开关控制、PID控制、级联控制。

[0117] 此外，测量的对象物可以是原料雾、来自原料雾的析出物、来自原料雾的副产物中的任一者或它们的混合物。

[0118] 本发明的成膜方法通过在向所述基体供给混合气体而在所述基体上进行成膜的步骤中，直接或间接地测量所述原料雾的供给量，并计算通过所述测量所获得的测量值与原料供给量的基准值的偏差，以消除所述偏差的方式调节所述原料溶液的雾化量和所述载体气体供给量中的任一者或两者，从而能够进行品质的均匀性较高的成膜。能够成为一种成膜方法，其能够获得样品间的均匀性以及膜中的均匀性较高的膜。

[0119] 这样的成膜方法能够使用上述本发明的成膜装置进行。

[0120] 实施例

[0121] 以下，使用实施例及比较例具体说明本发明，但本发明不于此。

[0122] （实施例1）

[0123] [装置]

[0124] 在图1的成膜装置中，使用氮气瓶作为载气供给部111，并将质量流量控制器连接至氮气瓶，利用PFA制的配管113连接质量流量控制器与硼硅酸玻璃制的原料容器120。作为雾化单元123，准备配置有4个2.4MHz的超声波振动子的超声波产生器。此外，准备石英制的成膜室131，利用石英制的配管124连接石英制的供给管134与原料容器120。此外，作为台132，使用内置有电阻加热型加热器的碳化硅制加热板。

[0125] 作为测量单元171，使用广域粒子谱仪（MSP公司制造，商品名1000xp）。此外，作为控制单元191a，使用兼为超声波产生器驱动用电源的控制单元，并且作为控制单元191b，使用质量流量控制器控制用运算电路，分别与超声波产生器和质量流量控制器连接。

[0126] [基体准备]

[0127] 将直径4英寸（10cm）、厚度0.7mm的c面蓝宝石基体载置于台并利用泵进行吸附固定后，利用加热器对台进行加热并将台温度保持在500℃。

[0128] [原料溶液制作]

[0129] 使乙酰丙酮镓溶于将盐酸与纯水进行混合而得的酸溶液中来准备镓浓度0.2mol/L的溶液，作为原料溶液121。

[0130] [原料雾化]

[0131] 接着，将原料溶液121填充于原料容器120，并对原料溶液121施加2.4MHz的超声波振动使其雾化。

[0132] [成膜]

[0133] 从氮气瓶将氮气导入至原料容器120中，并将所生成的混合气体供给至成膜室131而进行成膜。此时，以混合气体中的原料雾的流量为1g/分钟的方式设定氮气流量。另外，该流量是根据通过测量器所测得的每单位时间的雾数和另外测得的原料溶液的密度而计算出的值。

[0134] 然后，一边仅通过4个超声波振动子的输出调整来进行原料供给量控制，一边进行60分钟成膜。

[0135] 重复进行相同的工序，制作出合计20片样品。

[0136] [评价]

[0137] 通过利用XRD（Rigaku SmartLab）进行的测量，而确认到由全部样品所形成的膜全部为α相的Ga2O3。

[0138] 然后，通过光反射率分析（Filmetrics F50）测量全部样品的面内24点的膜厚，评价样品间的平均值和标准偏差。此外，将发生偏离该平均值5%以上的样品分类为不良。

[0139] （实施例2）

[0140] 在实施例1中使用的装置中，在以恒定输出连续驱动4个超声波振动子的状态下，仅利用载气流量调节进行原料供给量的控制，除此之外与实施例1同样地进行成膜。

[0141] 通过利用XRD（Rigaku SmartLab）进行的测量，而确认到由全部样品所形成的膜全部为α相的Ga2O3。

[0142] 然后，与实施例1同样地进行膜厚的评价。

[0143] （比较例1）

[0144] 除了不进行原料供给量的控制以外，与实施例1同样地进行成膜。

[0145] 通过利用XRD（Rigaku SmartLab）进行的测量，而确认到由全部样品所形成的膜全部为α相的Ga2O3。

[0146] 然后，与实施例1同样地进行膜厚的评价。

[0147] 将实施例1、2及比较例1中获得的膜厚的平均值、标准偏差及不良数量示于表1。

[0148] [表1]

[0149]

[0150] 由上述结果可知，根据本发明，能够制成一种成膜装置，其能够稳定地制造比现有技术更均质的膜。此外，可知根据本发明，能够减少不良数量，即能够提提高良品率，因此生产性也优异。

[0151] （实施例3）

[0152] [装置]

[0153] 在图1的成膜装置中，并联地追加与实施例1中使用的原料容器、雾化单元、控制单元及测量单元相同的1组，并在2个测量单元的二次侧连接配管，除此之外，使用与实施例1相同的装置。

[0154] [基体准备]

[0155] 将直径4英寸（10cm）、厚度0.7mm的c面蓝宝石基体载置于台并利用泵进行吸附固定后，利用加热器对台进行加热，并将台温度保持在500℃。

[0156] [原料溶液制作]

[0157] 使乙酰丙酮镓溶于将盐酸与纯水进行混合而得的酸溶液中制作镓浓度0.2mol/L的镓溶液，并使乙酰丙酮铝溶于将盐酸与纯水进行混合而得的酸溶液中制作铝浓度0.2mol/L的铝溶液，作为原料溶液121。

[0158] [原料雾化]

[0159] 接着，分别将镓溶液和铝溶液填充于2个原料容器120中之后，施加2.4MHz的超声波振动进行雾化。

[0160] [成膜]

[0161] 从氮气瓶将氮气导入至2个原料容器120中，并将所生成的混合气体供给至成膜室131而进行成膜。此时，以混合气体中的镓溶液雾和铝溶液雾的流量分别为0.5g/分钟的方式设定氮气流量。

[0162] 然后，一边仅通过4个超声波振动子的输出调整来进行原料供给量控制，一边进行60分钟成膜。

[0163] 重复进行相同的工序，而制作合计20片的样品。

[0164] [评价]

[0165] 通过利用XRD进行的测量，而确认到由全部样品所形成的膜全部为α相的Al2O3与Ga2O3的混晶。进一步根据在全部样品中的各样品的面内4点测得的XRD光谱，通过维加德定律评价铝组成，并计算平均值和标准偏差。此外，将偏离该平均值5%以上的样品分类为不良。

[0166] （比较例2）

[0167] 除了不进行原料供给量的控制以外，其余与实施例3同样地进行成膜。

[0168] 通过利用XRD进行的测量，而确认到由全部样品所形成的膜全部为α相的Al2O3与Ga2O3的混晶。

[0169] 然后，与实施例3同样地进行组成的评价。

[0170] 将实施例3及比较例2中获得的膜的铝组成的平均值、标准偏差及不良数量示于表2。

[0171] [表2]

[0172]

[0173] 可知根据本发明，能够制成一种成膜装置，其能够稳定地生产样品间的组成偏差较小且比现有技术更均质的膜。

[0174] 由上述结果可知，本发明的成膜装置能够作为一种生产性较高的成膜装置，其能够始终稳定地制造均质的膜。此外，可知根据本发明的成膜方法，能够以稳定且较高的生产性制造均质的膜。

[0175] 此外，本发明不限于上述实施方式。上述实施方式是例示，凡具有与本发明的权利要求书所记载的技术思想实质上相同的结构、起到同样的作用效果的任何方案都包含在本发明的技术范围内。