[0001] 本发明涉及一种粘接剂膜。

[0002] 近年来，在半导体、液晶显示器等领域中，为了进行电子部件的固定、电路连接等而使用各种粘接剂。在这些用途中，电子部件、电路等的高密度化和高精细化不断推进，从而对粘接剂也要求更高水平的性能。

[0003] 例如，在液晶显示器与TCP(Tape Carrier Package，带载封装)的连接、FPC(Flexible Printed Circuit，柔性印刷电路)与TCP的连接、或FPC与印刷配线板的连接中，使用使导电粒子分散于粘接剂中而成的粘接剂。对于这样的粘接剂而言，要求更进一步提高导电性和可靠性。

[0004] 例如专利文献1中记载了一种导电性膜，其在基材膜上具备含有预定的枝晶状银被覆铜粉粒子的导电膜，并且公开了，利用该导电性膜，即使不配合银粉也可获得充分的导电特性。

[0005] 现有技术文献

[0006] 专利文献

[0007] 专利文献1：国际公开第2014/021037号

[0021] 以下，一边适当地参照附图，一边对本发明的实施方式进行详细说明。

[0022] 图1为表示粘接剂膜的一个实施方式的示意截面图。如图1所示，粘接剂膜1具备第一粘接剂层2和第二粘接剂层3。第一粘接剂层2含有第一粘接剂成分4、以及分散于第一粘接剂成分4中的第一导电粒子5和第二导电粒子6。第二粘接剂层3含有第二粘接剂成分7。

[0023] 第一粘接剂成分4和第二粘接剂成分7彼此可以为相同种类也可以为不同种类，从能够获得对于环境温度的变化而言稳定的粘接力的观点考虑，优选彼此为相同种类。第一粘接剂成分4和第二粘接剂成分7分别可以为以下所说明的粘接剂成分。

[0024] 作为粘接剂成分，例如由通过热或光而显示出固化性的材料构成，可以为环氧系粘接剂、自由基固化型的粘接剂、聚氨酯、聚乙烯酯等热塑性粘接剂等。从粘接后的耐热性和耐湿性优异的方面出发，粘接剂成分也可以由交联性材料构成。其中，从能够短时间固化且连接作业性良好，粘接性优异等方面出发，优选使用含有属于热固性树脂的环氧树脂作为主成分的环氧系粘接剂。自由基固化型的粘接剂与环氧系粘接剂相比具有低温短时间内的固化性优异等特征，因此可以根据用途适当地使用。

[0025] 环氧系粘接剂例如含有环氧树脂等热固性材料和固化剂，且可以根据需要进一步含有热塑性树脂、偶联剂、填充剂等。

[0026] 作为环氧树脂，例如可列举：双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、双酚F酚醛清漆型环氧树脂、脂环式环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、乙内酰脲型环氧树脂、异氰脲酸酯型环氧树脂、脂肪族链状环氧树脂等。这些环氧树脂可以经卤化，也可以经氢化，还可以具有在侧链加成有丙烯酰基或甲基丙烯酰基的结构。这些环氧树脂可以单独使用一种或组合使用两种以上。

[0027] 作为固化剂，只要能够使环氧树脂固化就没有特别限制，例如可列举阴离子聚合性的催化剂型固化剂、阳离子聚合性的催化剂型固化剂、加聚型的固化剂等。从快速固化性优异且不需要考虑化学当量的方面出发，固化剂优选为阴离子或阳离子聚合性的催化剂型固化剂。

[0028] 阴离子或阳离子聚合性的催化剂型固化剂例如可以为咪唑系、酰肼系、三氟化硼-胺络合物、 盐(芳香族锍盐、芳香族重氮 盐、脂肪族锍盐等)、胺酰亚胺、二氨基顺丁烯二腈、三聚氰胺及其衍生物、多胺的盐、双氰胺等，也可以为它们的改性物。作为加聚型的固化剂，例如可列举多胺、聚硫醇、多酚、酸酐等。

[0029] 利用聚氨酯系、聚酯系等高分子物质；镍、铜等金属薄膜；硅酸钙等无机物等将这些固化剂被覆并进行微胶囊化而成的潜在性固化剂能够延长使用寿命，因此优选。固化剂可以单独使用一种或组合使用两种以上。

[0030] 相对于热固性材料以及根据需要配合的热塑性树脂的合计量100质量份，固化剂的含量可以为0.05～20质量份。

[0031] 自由基固化型的粘接剂例如含有自由基聚合性材料和自由基聚合引发剂(也称为固化剂)，且可以根据需要进一步含有热塑性树脂、偶联剂、填充剂等。

[0032] 作为自由基聚合性材料，例如只要为具有通过自由基进行聚合的官能团的物质，就可以没有特别限制地使用。自由基聚合性材料具体而言例如可以为丙烯酸酯(也包含对应的甲基丙烯酸酯。以下相同。)化合物、丙烯酰氧基(也包含对应的甲基丙烯酰氧基。以下相同。)化合物、马来酰亚胺化合物、柠康酰亚胺树脂、纳迪克酰亚胺树脂等自由基聚合性物质。这些自由基聚合性物质可以为单体或低聚物的状态，也可以为单体与低聚物的混合物的状态。

[0033] 作为丙烯酸酯化合物，例如可列举：丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸异丁酯、乙二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四丙烯酸酯、2-羟基-1,3-二丙烯酰氧基丙烷、2,2-双[4-(丙烯酰氧基甲氧基)苯基]丙烷、2,2-双[4-(丙烯酰氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、丙烯酸二环戊烯酯、丙烯酸三环癸酯、异氰脲酸三(丙烯酰氧基乙基)酯、氨基甲酸酯丙烯酸酯、磷酸酯二丙烯酸酯等。

[0034] 丙烯酸酯化合物等自由基聚合性物质根据需要也可以与对苯二酚、甲基醚对苯二酚等阻聚剂一起使用。从提高耐热性的观点考虑，丙烯酸酯化合物等自由基聚合性物质优选具有二环戊烯基、三环癸基、三嗪环等取代基的至少一种。作为丙烯酸酯化合物以外的自由基聚合性物质，例如可以适宜地使用国际公开第2009/063827号中所记载的化合物。自由基聚合性物质可以单独使用一种或组合使用两种以上。

[0035] 作为自由基聚合引发剂，只要为例如通过加热或光照射而分解并产生游离自由基的化合物，就可以没有特别限制地使用。自由基聚合引发剂具体而言例如可以为过氧化化合物、偶氮系化合物等。这些化合物可以根据目标连接温度、连接时间、有效时间等而适当选定。

[0036] 自由基聚合引发剂更具体而言优选为二酰基过氧化物、过氧化二碳酸酯、过氧化酯、过氧化缩酮、二烷基过氧化物、过氧化氢、甲硅烷基过氧化物等。其中，为过氧化酯、二烷基过氧化物、过氧化氢、甲硅烷基过氧化物等，从能够获得高反应性的观点考虑，更优选为过氧化酯。作为这些自由基聚合引发剂，例如可以适宜地使用国际公开第2009/063827号中所记载的化合物。自由基聚合引发剂可以单独使用一种或组合使用两种以上。

[0037] 相对于自由基聚合性材料以及根据需要配合的热塑性树脂的合计量100质量份，自由基聚合引发剂的含量可以为0.1～10质量份。

[0038] 在环氧系粘接剂和自由基固化型的粘接剂中根据需要配合的热塑性树脂例如容易对粘接剂赋予优异的膜成形性。作为热塑性树脂，例如可列举：苯氧树脂、聚乙烯醇缩甲醛树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂、聚酯树脂、聚酰胺树脂、二甲苯树脂、聚氨酯树脂、聚酯氨基甲酸酯树脂、酚醛树脂、萜烯酚醛树脂等。作为热塑性树脂，例如可以适宜地使用国际公开第2009/063827号中所记载的化合物。从粘接性、相溶性、耐热性、机械强度等优异的方面出发，热塑性树脂优选为苯氧树脂。热塑性树脂可以单独使用一种或组合使用两种以上。

[0039] 关于热塑性树脂的含量，在配合于环氧系粘接剂中的情况下，相对于热塑性树脂和热固性材料的合计量100质量份，可以为5～80质量份。关于热塑性树脂的含量，在配合于自由基固化型的粘接剂中的情况下，相对于热塑性树脂和自由基聚合性物质的合计量100质量份，可以为5～80质量份。

[0040] 作为粘接剂成分的其他例子，可列举热自由基固化型粘接剂，其含有热塑性树脂、包含在30℃为液态的自由基聚合性物质的自由基聚合性材料、以及自由基聚合引发剂。热自由基固化型粘接剂与上述粘接剂成分相比为低粘度。相对于热塑性树脂和自由基聚合性物质的合计量100质量份，热自由基固化型粘接剂中的自由基聚合性物质的含量优选为20～80质量份，更优选为30～80质量份，进一步优选为40～80质量份。

[0041] 粘接剂成分也可以为环氧系粘接剂，其含有热塑性树脂、包含在30℃为液态的环氧树脂的热固性材料、以及固化剂。该情况下，相对于热塑性树脂和热固性材料的合计量100质量份，环氧系粘接剂中的环氧树脂的含量优选为20～80质量份，更优选为40～80质量份，进一步优选为30～80质量份。

[0042] 在粘接剂膜1被用于IC芯片与玻璃基板、柔性印刷基板(FPC)等的连接中的情况下，从抑制由IC芯片与基板的线膨胀系数之差引起的基板翘曲的观点考虑，粘接剂组合物优选进一步含有发挥缓和内部应力的作用的成分。作为上述成分，具体而言可列举丙烯酸橡胶、弹性体成分等。或者，粘接剂组合物也可以为国际公开第98/44067号中所记载那样的自由基固化型粘接剂。

[0043] 以第一粘接剂层2的总体积为基准计，第一粘接剂成分4在第一粘接剂层2中所占的体积比例例如可以为大于或等于55体积％或大于或等于65体积％，且可以为小于或等于95体积％或小于或等于85体积％。

[0044] 第一导电粒子5呈枝晶状(也称为树枝状)，具备一根主轴、以及从该主轴二维地或三维地分岔的多个枝。第一导电粒子5可以由铜、银等金属形成，例如可以为由银被覆铜粒子而成的银被覆铜粒子。

[0045] 第一导电粒子5可以为公知的导电粒子，具体而言，例如可以作为ACBY-2(三井金属矿业株式会社)或CE-1110(福田金属箔粉工业株式会社)获得。或者，第一导电粒子5也可以通过公知的方法(例如上述专利文献1中所记载的方法)来制造。

[0046] 以第一粘接剂层2的总体积为基准计，第一粘接剂层2中的第一导电粒子5的含量(第一导电粒子5在第一粘接剂层2中所占的体积比例)可以为大于或等于2体积％或大于或等于8体积％，且可以为小于或等于25体积％或小于或等于15体积％。

[0047] 第二导电粒子6具有非导电性的核体、以及设置于该核体上的导电层。核体由玻璃、陶瓷、树脂等非导电性材料形成，优选由树脂形成。作为树脂，例如可列举丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、有机硅树脂、聚丁二烯树脂或构成这些树脂的单体的共聚物。核体的平均粒径例如可以为2～30μm。

[0048] 导电层例如由金、银、铜、镍、钯或它们的合金形成。从导电性优异的观点考虑，导电层优选含有选自金、镍和钯中的至少一种，更优选含有金或钯，进一步优选含有金。导电层例如通过将上述金属镀敷于核体而形成。导电层的厚度例如可以为10～400nm。

[0049] 从能够适宜地将膜进行薄膜化的观点考虑，第二导电粒子6的平均粒径优选为小于或等于30μm，更优选为小于或等于25μm，进一步优选为小于或等于20μm。第二导电粒子6的平均粒径例如可以为大于或等于1μm。第二导电粒子6的平均粒径通过使用激光衍射散射法的粒度分布测定装置(Microtrac(产品名，日机装株式会社))来测定。

[0050] 以第一粘接剂层2的总体积为基准计，第一粘接剂层2中的第二导电粒子6的含量(第二导电粒子6在第一粘接剂层2中所占的体积比例)可以为大于或等于2体积％或大于或等于5体积％，且可以为小于或等于20体积％或小于或等于10体积％。

[0051] 第一粘接剂层2的厚度例如可以为大于或等于5μm、大于或等于7μm、或大于或等于10μm，且可以为小于或等于30μm、小于或等于25μm、或小于或等于20μm。

[0052] 第二粘接剂层3含有第二粘接剂成分7。第二粘接剂层3的厚度例如可以为大于或等于5μm、大于或等于7μm、或大于或等于10μm，且可以为小于或等于30μm、小于或等于25μm、或小于或等于20μm。

[0053] 上述实施方式中，第二粘接剂层3仅含有第二粘接剂成分7，但第二粘接剂层也可以进一步含有第一导电粒子5、第二导电粒子6等导电粒子。

[0054] 在第二粘接剂层进一步含有导电粒子的情况下，从在电子构件的表面具有凹凸时适宜地填埋该凹凸的观点考虑，第二粘接剂成分7在第二粘接剂层中所占的体积比例大于第一粘接剂成分4在第一粘接剂层2中所占的体积比例。以第二粘接剂层的总体积为基准计，第二粘接剂成分7在第二粘接剂层中所占的体积比例例如可以为大于或等于90体积％、大于或等于95体积％或大于或等于98体积％。另外，从同样的观点考虑，第二粘接剂层优选如上述实施方式那样仅含有第二粘接剂成分7。

[0055] 粘接剂膜1例如通过在分别单独地形成第一粘接剂层2和第二粘接剂层3后将它们层叠而获得。第一粘接剂层2和第二粘接剂层3例如分别通过将糊状的粘接剂组合物涂布于PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等树脂膜上并进行干燥而获得。糊状的粘接剂组合物例如通过对包含粘接剂成分4、7以及第一导电粒子5和第二导电粒子6的混合物进行加热或者使上述混合物溶解于溶剂中而获得。作为溶剂，例如使用常压下的沸点为50～150℃的溶剂。

[0056] 本实施方式涉及的粘接剂膜可以用作使相同种类的被粘接体彼此粘接的粘接剂，另外，也可以用作使不同种类的被粘接体(例如热膨胀系数不同的被粘接体)彼此粘接的粘接剂。粘接剂膜可以适宜地用于电子构件彼此连接。

[0057] 图2为示意性地表示电子构件彼此连接的一例的主要部分截面图。首先，如图2(a)所示，在第一电子构件10与第二电子构件13之间配置本实施方式涉及的粘接剂膜1而形成层叠体14，上述第一电子构件10具备第一基板8、和形成于第一基板8的主面上的作为电路电极的第一电极9，上述第二电子构件13具备第二基板11、和形成于第二基板11的主面上的例如大致整面的第二电极12。

[0058] 接下来，对层叠体14一边进行加热，一边沿图2(a)的箭头A所示的方向进行加压，从而使第二粘接剂成分7流动，以填埋在第一基板8的主面上所形成的凹部，如图2(b)所示，使第一电子构件10与第二电子构件13经由电路连接材料15而彼此电连接，从而获得连接结构体16。加热温度例如为50～190℃。加压时的压力例如为0.1～30MPa。这些加热和加压例如在0.5～120秒的范围内进行。

[0059] 第一基板8和第二基板11分别可以为由玻璃、陶瓷、聚酰亚胺、聚碳酸酯、聚酯、聚醚砜等形成的基板。第一电极9和第二电极12可以为由金、银、铜、锡、铝、钌、铑、钯、锇、铱、铂、铟锡氧化物(ITO)等形成的电极。

[0060] 电路连接材料15包含：第一导电粒子5；第二导电粒子6；以及粘接剂成分4、7的固化物17。即，电路连接材料15为将上述粘接剂膜1固化而成。

[0061] 即使在第一电极9由容易在其表面形成氧化被膜的材料(例如铜、铝)形成的情况下，本实施方式涉及的粘接剂膜1也能够适宜地将电子构件10、13彼此进行连接。认为其原因在于：在粘接剂膜1中并用了第一导电粒子5与第二导电粒子6。即认为，如图2(b)所示，通过第二导电粒子6形成使第一电极9与第二电极12彼此导通的主要导通路径，另一方面，第一导电粒子5辅助第二导电粒子6与第一电极9之间的电连接，从而实现了适宜的连接。更具体而言，本发明人推测：由于第一导电粒子5为枝晶状的导电粒子，因此即使在第一电极9的表面形成了氧化被膜的情况下，第一导电粒子5也能够贯通氧化被膜而与第一电极9接触，其结果，能够实现第二导电粒子6与第一电极9之间适宜的连接。因此认为，本实施方式涉及的粘接剂膜1与仅使用了第一导电粒子和第二导电粒子中的任一者的粘接剂膜相比，可靠性优异，即，对于环境温度的变化而言能够维持所期望的导电性。

[0062] 进一步，本实施方式涉及的粘接剂膜1通过具备第一粘接剂层2和第二粘接剂层3，从而能够更进一步适宜地将电子构件10、13彼此进行连接，上述第一粘接剂层2含有第一粘接剂成分4、第一导电粒子5和第二导电粒子6，上述第二粘接剂层3含有第二粘接剂成分7。作为其理由，认为是由于第二粘接剂成分7在第二粘接剂层3中所占的体积比例大于第一粘接剂成分4在第一粘接剂层2中所占的体积比例，因此第二粘接剂层3的流动性高。即认为，通过使用流动性高的第二粘接剂层3，即使对于因第一电极9等而在主面上具有凹凸那样的第一基板8，也能够无间隙地填埋凹部，作为结果，能够实现良好的粘接。因此认为，本实施方式涉及的粘接剂膜1与不具备第二粘接剂层的粘接剂膜相比，可靠性进一步提高。

[0063] 实施例

[0064] 以下，基于实施例进一步具体地说明本发明，但本发明并不限定于以下的实施例。

[0065] (溶液A1的调制)

[0066] 将50g苯氧树脂(联合碳化物株式会社制，产品名：PKHC，重均分子量：45000)溶解于甲苯(沸点：110.6℃)与乙酸乙酯(沸点：77.1℃)的混合溶剂(以质量比计甲苯:乙酸乙酯＝1:1)中，获得固体成分40质量％的苯氧树脂溶液。在该苯氧树脂溶液中，将作为自由基聚合性物质的氨基甲酸酯丙烯酸酯(根上工业株式会社制，产品名：UN7700)和磷酸酯二甲基丙烯酸酯(共荣社化学株式会社制，产品名：Light Ester P-2M)、以及作为固化剂的1,1-双(叔己基过氧化)-3,3,5-三甲基环己烷(日本油脂株式会社制，产品名：Perhexa TMH)以苯氧树脂:氨基甲酸酯丙烯酸酯:磷酸酯二甲基丙烯酸酯:固化剂＝10:10:3:2的固体质量比进行配合，获得溶液A1。

[0067] (溶液A2的调制)

[0068] 将50g苯氧树脂(联合碳化物株式会社制，产品名：PKHC，重均分子量：45000)溶解于甲苯(沸点：110.6℃)与乙酸乙酯(沸点：77.1℃)的混合溶剂(以质量比计甲苯:乙酸乙酯＝1:1)中，获得固体成分40质量％的苯氧树脂溶液。在该苯氧树脂溶液中，将作为自由基聚合性物质的氨基甲酸酯丙烯酸酯(根上工业株式会社制，产品名：UN7700)和磷酸酯二甲基丙烯酸酯(共荣社化学株式会社制，产品名：Light Ester P-2M)、以及作为固化剂的1,1-双(叔己基过氧化)-3,3,5-三甲基环己烷(日本油脂株式会社制，产品名：Perhexa TMH)以苯氧树脂:氨基甲酸酯丙烯酸酯:磷酸酯二甲基丙烯酸酯:固化剂＝9:9:5:2的固体质量比进行配合，获得溶液A2。

[0069] 作为导电粒子B1(第一导电粒子)，使用枝晶状的导电粒子(银被覆铜粒子，三井金属矿山株式会社制，产品名：ACBY-2)。

[0070] (核体(树脂粒子)的制作)

[0071] 在二乙烯基苯、苯乙烯单体和甲基丙烯酸丁酯的混合溶液中投入作为聚合引发剂的过氧化苯甲酰，一边以高速进行均匀搅拌一边加热以进行聚合反应，从而获得微粒分散液。将该微粒分散液过滤并进行减压干燥，从而获得作为微粒的凝聚体的块体。进一步将该块体粉碎，从而分别制作交联密度不同的平均粒径20μm的核体(树脂粒子)。

[0072] (导电粒子C1的制作)

[0073] 使钯催化剂(Muromachi Technos株式会社制，产品名：MK-2605)载持于上述核体的表面，并使用促进剂(Muromachi Technos株式会社制，产品名：MK-370)使核体活性化。将该核体投入至经加温至60℃的硫酸镍水溶液、次磷酸钠水溶液和酒石酸钠水溶液的混合液中，进行无电解镀敷前工序。将该混合物搅拌20分钟，确认到氢的发泡停止。接下来，添加硫酸镍、次磷酸钠、柠檬酸钠和镀敷稳定剂的混合溶液，进行搅拌直至pH稳定，并进行无电解镀敷后工序直至氢的发泡停止。接下来，将镀液过滤，利用水对过滤物进行清洗后，利用80℃的真空干燥机进行干燥，从而制作经镀镍的导电粒子C1(第二导电粒子)。

[0074] [实施例1]

[0075] ＜粘接剂组合物的膜化＞

[0076] 使45体积份的导电粒子B1与15体积份的导电粒子C1分散于100体积份的溶液A1中，获得混合溶液。将所获得的混合溶液涂布于厚度80μm的氟树脂膜上，通过在70℃进行10分钟热风干燥而除去溶剂，从而获得形成于氟树脂膜上的厚度20μm的膜状粘接剂组合物(第一粘接剂层)。

[0077] 接下来，将100体积份的溶液A2涂布于厚度80μm的氟树脂膜上，通过在70℃进行10分钟热风干燥而除去溶剂，从而获得形成于氟树脂膜上的厚度20μm的膜状粘接剂组合物(第二粘接剂层)。在第二粘接剂层上层压第一粘接剂层，并将氟树脂膜剥下，从而获得厚度40μm的粘接剂膜。

[0078] 通过以下所示的可靠性试验对将所获得的粘接剂膜用作电路连接材料时的可靠性进行评价。

[0079] ＜可靠性试验＞

[0080] 如图3(a)、(b)所示，将切成6mm×6mm的粘接剂膜21配置于6mm×50mm的铜箔22的大致中央处，并使用株式会社大桥制作所制造的BD-07进行加热加压(50℃、0.5MPa、2秒)来进行贴附。接下来，如图3(c)所示，准备在厚度25μm的聚酰亚胺膜23上具备厚度20μm的铜电极24的构件25(日立化成Electronics株式会社制造的FPC，尺寸：6mm×50mm，电极间距：1000μm，电极：电极间间隔＝11)。将该构件25以覆盖铜箔22上的粘接剂膜21的方式且以粘接剂膜21与铜电极24彼此相接的方式重叠于铜箔22与粘接剂膜21的层叠体上，在该状态下，利用株式会社大桥制作所制造的BD-07进行加热加压(150℃、0.5MPa、10秒)，从而获得如图4(a)、(b)所示的可靠性试验用的安装体。需要说明的是，图4(b)为沿着图4(a)中的IVb-IVb线的矢视截面图。

[0081] 如图5所示对所获得的安装体连接电流计、电压计，并通过四端子法测定连接电阻(初始)。另外，使用Espec株式会社制造的TSA-43EL，对安装体进行将以下的热循环重复500次的热循环试验，然后与上述同样地操作，测定连接电阻(热循环试验后)，所述热循环为在-20℃保持30分钟、用10分钟升温至100℃、在100℃保持30分钟、用10分钟降温至-20℃的热循环。将结果示于表1中。

[0082] [参考例1]

[0083] 使45体积份的导电粒子B1与15体积份的导电粒子C1分散于100体积份的溶液A1中，获得混合溶液。将所获得的混合溶液涂布于厚度80μm的氟树脂膜上，通过在70℃进行10分钟热风干燥而除去溶剂，从而获得形成于氟树脂膜上的厚度30μm的膜状粘接剂组合物。对于所获得的膜状粘接剂组合物，与实施例1同样地操作，对用作电路连接材料时的可靠性进行评价。将结果示于表1中。

[0084] [表1]

[0085]

[0086] 符号说明

[0087] 1：粘接剂膜、2：第一粘接剂层、3：第二粘接剂层、4：第一粘接剂成分、5：第一导电粒子、6：第二导电粒子、7：第二粘接剂成分。