首页 / 高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法

高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法失效专利 发明

具体技术细节

[0005] 本发明的目的是提供一种高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法。
[0006] 本发明是高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其步骤为:(1)取1.0 g丁二酮肟置于单口烧瓶中,按质量比1.0:1.0~3.0:0.4~0.8比例加入质量百分比浓度为36%的乙醛水溶液和浓硫酸,于80℃下水浴加热30分钟,获得前驱体;
(2)将上述(1)中前躯体趁热滴加于1.0 g SBA-15分子筛表面,于80℃下真空干燥6小时,获得前驱体/SBA-15复合物;
(3)将上述(2)中复合物加热至120℃,恒温6小时,使前躯体在SBA-15介孔孔道内预聚合,然后升温至160℃预碳化6小时,获得前驱体预聚物/SBA-15复合物;
(4)上述(3)中复合物在惰性气氛保护下中温焙烧,焙烧温度350℃,焙烧时间2小时,升温速率2 ℃/min,继而高温热解,热解温度650~950℃,热解时间2小时,升温速率5 ℃/min,冷却至室温,获得氮硫共掺杂有序介孔碳/SBA-15复合物;
(5)上述(4)中复合物在30 mL 质量百分比浓度为10% 的HF酸中浸泡12小时,用蒸馏水反复洗涤后于温度80℃下真空干燥,获得所述高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳。
[0007] 本发明具有如下优点:1、丁二酮肟是一种富氮有机物,氮含量高达24%,以丁二酮肟为碳源和氮源,可使所制备杂原子掺杂有序介孔碳具有高的掺杂量,从而有利于大幅增强有序介孔碳的各项性能。
[0008] 2、丁二酮肟在水和乙醇中的溶解度较低,无法通过初始润湿技术直接填充于硅基分子筛SBA-15介孔孔道内以获得杂原子掺杂有序介孔碳。本专利通过在硫酸催化下丁二酮肟与甲醛水溶液间的反应获得流动性良好的液态富氮前驱体,进而获得高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳。
[0009] 3、前驱体填充入硅基分子筛SBA-15介孔孔道后硫酸无法挥发,经低温焙烧和高温热解,氮硫共掺杂于碳分子网络,从而获得氮硫共掺杂有序介孔碳材料。所制备高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳材料具有优异的物理和化学活性,同时具有制备方法简单,掺杂量高,比表面积大,介孔率高等优点。
[0010] 4、所制备高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳掺杂量高,且通过调整热解温度,在一定范围内可对氮和硫杂原子的掺杂量进行调控。

法律保护范围

涉及权利要求数量7:其中独权1项,从权-1项

1.高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征是,其步骤为:
(1)取1.0 g丁二酮肟置于单口烧瓶中,按质量比1.0:1.0~3.0:0.4~0.8比例加入质量百分比浓度为36%的乙醛水溶液和浓硫酸,于80℃下水浴加热30分钟,获得前驱体;
(2)将上述(1)中前躯体趁热滴加于1.0 g SBA-15分子筛表面,于80℃下真空干燥6小时,获得前驱体/SBA-15复合物;
(3)将上述(2)中复合物加热至120℃,恒温6小时,使前躯体在SBA-15介孔孔道内预聚合,然后升温至160℃预碳化6小时,获得前驱体预聚物/SBA-15复合物;
(4)上述(3)中复合物在惰性气氛保护下中温焙烧,焙烧温度350℃,焙烧时间2小时,升温速率2 ℃/min,继而高温热解,热解温度650~950℃,热解时间2小时,升温速率5 ℃/min,冷却至室温,获得氮硫共掺杂有序介孔碳/SBA-15复合物;
(5)上述(4)中复合物在30 mL 质量百分比浓度为10% 的HF酸中浸泡12小时,用蒸馏水反复洗涤后于温度80℃下真空干燥,获得所述高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳。
2.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,以富氮有机物丁二酮肟为碳源和氮源,硫酸为催化剂和硫源,丁二酮肟与甲醛在硫酸催化下的反应产物为前驱体;丁二酮肟、质量百分比浓度为36%的乙醛水溶液、浓硫酸质量比为
1.0:1.0~3.0:0.4~0.8。
3.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,丁二酮肟、质量百分比浓度为36%的乙醛水溶液和浓硫酸的混合物于水浴加热条件下反应获得前驱体;水浴温度为80℃,反应时间为30分钟。
4.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,前驱体需趁热直接滴加于SBA-15分子筛表面,并真空干燥脱除前驱体中可挥发性溶剂,获得前驱体/SBA-15复合物;真空干燥温度为80℃,干燥时间为6小时。
5.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,前驱体需在SBA-15分子筛介孔孔道内进行预聚合,预聚合温度为120℃,预聚合时间为6小时;继而进行预碳化,预碳化温度为160℃,预碳化时间为6小时。
6.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,前驱体预聚物/SBA-15复合物先经过中温焙烧,焙烧温度350℃,焙烧时间2小时,升温速率2 ℃/min;继而通过高温热解获得氮硫共掺杂有序介孔碳/SBA-15复合物;热解温度
650~950℃,热解时间2小时,升温速率5 ℃/min。
7.根据权利要求1所述的高掺杂量氮硫共掺杂有序介孔碳的制备方法,其特征在于,用HF酸浸泡氮硫共掺杂有序介孔碳/SBA-15复合物以去除硅基模板,HF酸质量百分比浓度为10%,浸泡时间12小时,HF酸体积为30 mL。

当前第2页 第1页 第2页 第3页
相关技术
共掺杂相关技术
制备方法相关技术
张德懿发明人的其他相关专利技术