[0001] 本发明涉及核燃料循环及及辐照效应技术领域，具体涉及一种辐照后强放射性UO2核燃 料高燃耗微观形貌表征方法。

[0002] 棒形燃料元件是压水堆等常用燃料元件构型，外侧为锆合金包壳材料，内层为UO2燃料 芯块。当进一步提高该燃料元件的燃耗时(～＞50MWD/tU)，可能面临着PCI(芯块‑包壳机械 相互作用)效应导致燃料元件破损失效的难题。其PCI效应的根源来自于燃料高燃耗结构的形 成。高燃耗结构是指燃耗升高后燃料形成了细小重结晶晶粒、裂变气体聚集形成了气孔的微 观结构。因这种结构常出现在轻水堆燃料芯块径向外围，后来研究者们采用具有技术内涵意 义的术语“rim区结构”来描述。高燃耗结构形成后，燃料芯块将产生明显的肿胀，燃料元件失 效的风险变大。因此，透彻的高燃耗结构的形成，对于了解燃料元件的失效机制具有重要意 义。

[0003] 然而，通过扫描电镜表征辐照后燃料的高燃耗结构依旧存在较大的难度，这是因为获得 的放射性试样中，普通区域难以观察到气孔的形核点与晶界多边化过程。因此，有必要采取 合适的方法和措施解决上述问题，以获得辐照后强放射性UO2核燃料的高燃耗微观结构。

[0031] 为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明 作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本 发明的限定。

[0032] 目前，强放射性UO2核燃料的高燃耗微观结构表征采用扫描电镜进行表征，制备试样是 采用常规研磨、抛光并观察试样中心区域的方式，这样的制样方式导致晶界及裂变产物富集 相界面形貌被破坏，且这样制备的试样在普通区域很难观察到气孔的形核点与晶界多边化过 程，从而无法从多角度、完整的获得辐照后强放射性UO2核燃料的高燃耗微观结构。

[0033] 为了解决以上问题，本发明实施例提供了一种辐照后强放射性UO2核燃料高燃耗微观形 貌表征方法，表征所用试样为具有高燃耗结构试样，燃耗为＞50MWD/tU。

[0034] 具体表征方法包括：

[0035] 将核燃料组件切割形成小段，对小段进行加工，加工过程包括磨制，使试样上形成特征 区域，特征区域包括试样切割边缘区、燃料芯块边缘磨制脱落微区域、试样磨制完整区；

[0036] 表征时寻找上述特征区域，通过试样切割边缘区表征观察裂变气体聚集形成的气孔在晶 界形核的比例、尺寸，通过燃料芯块边缘磨制脱落微区域表征观察高燃耗结构的演化状态， 包括晶界多边化过程，通过磨制完整区观察气孔的尺寸与分布。

[0037] 由于在切割过程中形成了试样切割边缘区而将燃料相的晶界呈现出来，使燃料芯块的晶 界易于观察得以实现；由于在磨制过程中燃料芯块的部分燃料相脱落，使得高燃耗结构的晶 界多边化形貌完整的呈现。相比于现有表征过程中观察普通区域，本发明专利利用特征区域 对试样的高燃耗形貌进行表征，可以清晰获得高燃耗微观结构形貌，以分析高燃耗结构的演 化形成过程，揭示高燃耗结构形成的原因。

[0038] 进一步地，所述裂变气体聚集形成的气孔在晶界形核的比例、尺寸包括：气孔落在晶界 与晶粒内部的分布比例、晶界气孔与晶粒内部气孔的尺寸大小。

[0039] 进一步地，所述高燃耗结构的演化状态包括晶界多边化过程，表征观察晶界多边化过程 包括：表征重结晶晶粒形貌、尺寸，裂变产物富集相演化形态、推进方式，推进方式有裂变 产物富集相从气孔内部朝晶粒内部推进形态，裂变产物富集相从原始晶界朝晶粒内部推进形 态。

[0040] 进一步地，采用场发射扫描电镜进行表征，以获得高清形貌图。

[0041] 进一步地，在场发射扫描电镜10000倍下在磨制完整区观察气孔的尺寸及分布；在场发 射扫描电镜10000倍下观察裂变气体聚集形成的气孔在晶界形核的比例、尺寸；在场发射扫 描电镜20000‑300000观察晶粒细化行为的演化状态，包括重结晶晶粒形貌、尺寸，裂变产物 富集相演化形态、推进方式。在相应放大倍数下可以获得良好的形貌特征图。

[0042] 更进一步地，所述试样切割边缘区呈现断口形貌，具有机械应力特性，使得晶界形貌易 于观察。

[0043] 所述试样切割边缘的加工方法为：采用精密切割机对核燃料组件进行切割成小段，所述 精密切割机在热室内对陶瓷材料的切割精度优于0.1mm，切割过程中控制相对较快的切割速 率，即每次进刀量为0.1‑0.2mm,切割速度为0.05‑0.2m/min，在较大的切割应力下，既可以避 免核燃料切割破碎及强放碎屑的产生，还可以使得晶界显现和微区的磨制脱落。

[0044] 由于燃料元件同时含有燃料芯块与合金包壳材料，目前制备试样时，若想使燃料相的晶 界呈现出，使用的方式是蚀刻的方法，对燃料芯块进行刻蚀，但是这种方法由于蚀刻剂优先 腐蚀活泼性更强的金属包壳材料，且产生的腐蚀产物难以在热室内去除干净，很难将燃料相 的晶界呈现出来而本发明实施例中控制切割机械应力，使燃料相的晶界呈现出来，便于观察。

[0045] 更进一步地，所述试样上燃料芯块边缘磨制脱落微区域为靠近切割边缘机械应力影响区 的0.5mm‑1mm范围内，由于晶粒细化行为或裂变产物富集相的析出，此范围内切割应力易 使得细晶区裂纹萌生扩展，而后在磨制作用下脱落。

[0046] 试样上燃料芯块边缘磨制脱落微区域的加工过程为：将核燃料组件切割后，进行镶嵌、 磨制，所述磨制过程中控制应力强度为30N。

[0047] 由于采用现有的方法制备的试样，燃料芯块的大部分区域都难以观察到完整的高燃耗结 构，本发明实施例中通过控制磨制过程中的应力，使得燃料芯块通过解理断裂脱落，使高燃 耗结构的晶界多边化形貌完整呈现。

[0048] 更进一步地，试样的加工过程还包括经切割、镶嵌、磨制后进行抛光、镀膜处理；

[0049] 更进一步地，磨制条件为环氧树脂冷镶嵌后，分别在200目研磨盘压力30N、600目砂 纸压力30N、1200目砂纸压力30N三种下状态下各磨制5min。

[0050] 更进一步地，抛光条件为分别在9μ金刚石悬浮液压力15N、3μ金刚石悬浮液压力15N、 1μ金刚石悬浮液压力15N三种状态下各磨制5min。

[0051] 更进一步地，镀膜条件为真空度小于10‑2Pa下喷镀金膜15秒。更进一步地，试样加工过 程均在热室内进行，加工完成的试样采用屏蔽转运的方式运到电镜室内，并在屏蔽型手套箱 内完成装样工作。

[0052] 由于辐照后的燃料试样放射性强，易对实验人员的健康产生威胁，同时高精密的表征设 备可能面临着辐照损伤失效的问题。另外，辐照后燃料试样中放出的大量易挥发核素可能对 实验环境产生沾污。为了解决辐照问题，本发明实施例中在热室进行试样加工，试样转运以 及表征测试过程均采取了屏蔽措施，降低了辐照风险。

[0053] 以下通过具体实施例进行说明。

[0054] 实施例1：

[0055] 一种辐照后强放射性UO2核燃料高燃耗微观形貌表征方法，包括以下步骤：

[0056] 1、试样加工：使用精密切割机对核燃料组件进行切割成小段，切割工艺为每次进刀量为 0.2mm,切割速度为0.2m/min，试样尺寸适中(约1cm*0.8cm*0.5cm,过大则剂量过高，过小 则影响夹持，防止在热室内机械手远程操作)；然后进行镶嵌，并控制应力强度进行磨制，抛 光和镀膜处理，环氧树脂冷镶嵌静置过夜后，分别在200目研磨盘压力30N、600目砂纸压 力30N、1200目砂纸压力30N三种下状态下各磨制5min，抛光条件为分别在9μ金刚石悬浮 液压力15N、3μ金刚石悬浮液压力15N、1μ金刚石悬浮液压力15N三种状态下各磨制‑25min， 试样观察面朝上，真空度小于10 Pa下喷镀金膜15秒镀膜，以降低易挥发核素的挥发而形成 放射性气溶胶；以上过程均在热室内进行。

[0057] 2、试样转运：采用密闭性的铅桶及转运小车将试样转运至电镜房。

[0058] 3、装样：在屏蔽型手套箱内将试样至于扫描电镜样品台上，操作人员在屏蔽型手套的保 护下，使用铜导电胶将样品观察面和样品座直接相连。将实验房间负压通风机打开，以降低 试样放射性核素的挥发。

[0059] 4、表征观察：

[0060] a，首先在低放大倍数观察，放大倍数为500倍数，寻找特征区域，放大观察：

[0061] b，在磨制完整区域观察气孔的尺寸及分布，放大倍数为10000倍，统计气孔的尺寸。

[0062] c，在磨制脱落微区域观察晶界多边化过程，放大倍数为20000‑300000倍，表征重结晶 晶粒形貌、尺寸，裂变产物富集相演化形态、推进方式；包括气孔内部的重结晶晶粒尺寸， 裂变产物富集相从气孔内部朝晶粒内部推进形态，裂变产物富集相从原始晶界朝晶粒内部推 进形态。

[0063] d，在燃料芯块切割边缘区，放大10000倍，观察气孔落在晶界与晶粒内部的分布比例， 观察晶界气孔与晶粒内部气孔的尺寸大小。

[0064] 采用本发明专利的表征技术获得脱落区域的UO2燃料元件晶界演化行为的高燃耗结构如 图1所示，由图1可知，当前燃耗下，燃料中靠近原始晶粒晶界的区域中，裂变产物富集相 细化的晶粒已经开始形成，这个区域中无明显的气孔形貌，表面晶界多边化可以在晶界处形 核生长形成，而不依赖于微米级气孔。裂变产物富集相率先在晶界处形成，而后以平行状形 式朝晶内推进，与裂变产物迁移扩散动力学和析出物应力场分布有关。其高燃耗结构演化状 态清晰而完整。

[0065] 以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说 明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护 范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本 发明的保护范围之内。