[0001] 本发明涉及纳米复合材料技术领域，特别是一种纳米氧化铜‑石墨相氮化碳复合材料的制备方法及其制备用干燥装置。

[0002] 石墨相氮化碳（g‑C3N4）是一种微溶于水的平面二维片层结构的材料，与石墨烯有着相类似的二维层状结构，其堆叠方式是以C‑N片层为核心。g‑C3N4总共以五种形式存在，常温下类石墨相的氮化碳是五种当中结构最稳定的。g‑C3N4的耐热性很高，在耐强酸、强碱方面有着优秀的表现。氮化碳的制备可以通过选用一些富氮原料进行热缩聚制备出来。例如：三聚氰胺、二氰二胺、尿素、硫脲和硫氰酸铵等，而且制备工艺简单方便。

[0003] 以g‑C3N4为基体的复合材料也逐渐表现出了优异的性能，而大部分氮化碳纳米复合材料的制备均采用了常见的两步法，即石墨相氮化碳的制备、氮化碳纳米复合材料的制备。两步法合成步骤及处理工艺繁琐，不适合工业化生产。如专利申请号为2018113144517（石墨相氮化碳泡沫复合氧化亚铜量子点催化材料及其制备方法）中所描述，g‑C3N4作为载体可以制备高效的析氢催化剂。在制备过程中仍采用的两步法制备氧化亚铜复合氮化碳结构，首先是氮化碳的制备其次是氧化亚铜与氮化碳的复合。如专利公开号为CN105032465B（金属氧化物/氮化碳复合材料及其制备方法和应用）中提到，将金属盐与氮化碳充分混合后，通过水热法可以制备纳米复合材料。

[0004] 制备过程中，需要干燥装置进行干燥，目前大多使用旋转蒸发仪在常温下进行干燥，旋转蒸发仪是在减压情况下，保持盛装有反应物、溶剂的烧瓶持续转动，使烧瓶的瓶壁均匀受热，并使烧瓶的瓶壁上附有一层溶液液膜，从而增大蒸发面积，加快蒸发速率，快速蒸发易挥发溶剂的药学实验仪器。

[0005] 目前使用的旋转蒸发仪在抽真空使用过程中，由于蒸馏瓶内的溶剂容易发生暴沸或产生大气泡，溶剂发生暴沸或者大气泡破裂后容易溢流到回收瓶内，这样会污染回收瓶内溶剂；另外蒸发瓶的加热采用水浴锅加热，水浴锅只能从底部对蒸发瓶进行加热，蒸发瓶旋转过程中，旋转至水面上方的部分无法持续受到水浴加热，温度会降低，从而影响蒸发速度；旋转蒸发仪一般只配置单个蒸馏瓶，生产效率低，不适用于规模化批量生产。

[0018] 为使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及具体实施方式，对本发明进行进一步的详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用以解释本发明，并不限定本发明的保护范围。

[0019] 需要说明的是，当元件被称为“固定于”另一个元件，它可以直接在另一个元件上或者也可以存在居中的元件。当一个元件被认为是“连接”另一个元件，它可以是直接连接到另一个元件或者可能同时存在居中元件。本文所使用的术语“垂直的”、“水平的”、“左”、“右”以及类似的表述只是为了说明的目的，并不表示是唯一的实施方式。

[0020] 除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施方式的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。

[0021] 本发明中所述“第一”、“第二”不代表具体的数量及顺序，仅仅是用于名称的区分。CuO@g‑C3N4为纳米氧化铜‑石墨相氮化碳复合材料。

[0022] 实施例1在100 mL 的圆底烧瓶中，称取9.804g三聚氰胺和3.038g硝酸铜，加入50 mL的丙
酮，在25℃下磁力搅拌4h，直至硝酸铜完全溶解。搅拌过程中保证密闭体系，防止丙酮挥发。

[0023] 将硝酸铜与三聚氰胺混合体系（此时呈蓝白色乳浊液），使用干燥装置将溶剂蒸发，干燥装置选用旋转蒸发仪，直至反应瓶中完全呈现蓝白色粉末颗粒。

[0024] 将上述粉末倒入相应的石英方舟坩埚中，放入加热炉中，氮气保护气流速为0.4L/min，在氮气的保护下，升温至550℃，煅烧3h，最终得到棕色的产物，即为CuO@g‑C3N4。

[0025] 对实施例1中的产物进行相关表征如附图1‑4所示。

[0026] 实施例2在250 mL 的圆底烧瓶中，称取19.608g三聚氰胺和3.038g硝酸铜，加入100 mL的
丙酮中，在25℃下磁力搅拌4h，直至硝酸铜完全溶解。

[0027] 将硝酸铜与三聚氰胺混合体系（此时呈蓝白色乳浊液），使用干燥装置将溶剂蒸发，直至反应瓶中完全呈现蓝白色粉末颗粒。

[0028] （3）将上述粉末倒入相应的石英方舟坩埚中，放入加热炉中，氮气保护气流速为0.4L/min，在氮气的保护下，升温至550℃，煅烧5h，最终得到的产物即为CuO@g‑C3N4。

[0029] 实施例3在100mL 的圆底烧瓶中，称取9.804g 三聚氰胺和3.038g硝酸铜，加入50 mL的乙
醇和水的混合液（乙醇与水体积比7：3），在25℃下磁力搅拌4h，直至硝酸铜完全溶解。

[0030] 将硝酸铜与三聚氰胺混合体系（此时呈蓝白色乳浊液），使用干燥装置将溶剂蒸发，直至反应瓶中完全呈现蓝白色粉末颗粒。

[0031] 将上述粉末倒入相应的石英方舟坩埚中，放入加热炉中，氮气保护气流速为0.4L/min，在氮气的保护下，升温至550℃，煅烧3h，最终得到的产物即为CuO@g‑C3N4。

[0032] 实施例4在250mL 的圆底烧瓶中，称取11.111g 二聚氰胺和3.038g硝酸铜，加入100 mL的
丙酮与乙醇的混合液（丙酮与乙醇体积比7：3），在25℃下磁力搅拌4h，直至硝酸铜完全溶解。搅拌过程中保证密闭体系，防止溶剂挥发。

[0033] 将硝酸铜与三聚氰胺混合体系（此时呈蓝白色乳浊液），使用干燥装置将溶剂蒸发，直至反应瓶中完全呈现蓝白色粉末颗粒。

[0034] 将上述粉末倒入相应的石英方舟坩埚中，放入加热炉中，氮气保护气流速为0.4L/min，在氮气的保护下，升温至550℃，煅烧5h，最终得到的产物即为CuO@g‑C3N4。

[0035] 实施例5在100mL 的圆底烧瓶中，称取11.111g 二聚氰胺和3.038g硝酸铜，加入50 mL的丙酮，在25℃下磁力搅拌4h，直至硝酸铜完全溶解。搅拌过程中保证密闭体系，防止丙酮挥发。

[0036] 将硝酸铜与三聚氰胺混合体系（此时呈蓝白色乳浊液），使用干燥装置将溶剂蒸发，直至反应瓶中完全呈现蓝白色粉末颗粒。

[0037] 将上述粉末倒入相应的石英方舟坩埚中，放入加热炉中，氮气保护气流速为0.4L/min，在氮气的保护下，升温至550℃，煅烧3h，最终得到的产物即为CuO@g‑C3N4。

[0038] 实施例6如图6 8所示，一种纳米氧化铜‑石墨相氮化碳复合材料制备用干燥装置，包括机~
架5及安装在机架5上的旋转蒸发系统1、冷凝系统2、第一升降机构3和第二升降机构4，第一升降机构3为现有技术的升降柱或升降台，其中：
冷凝系统2包括冷凝器21和收集瓶22，冷凝器21下端与收集瓶22套接；
旋转蒸发系统1包括旋转驱动机构11、循环水加热机构12和至少两个蒸发机构6，
旋转驱动机构11包括安装在第一升降机构3升降端的驱动壳体111，驱动壳体111上安装有驱动电机112；
蒸发机构6包括蒸馏瓶61、蒸发管62、进料管63、搅拌机构64、传动机构65和水浴装置66，蒸发管62倾斜转动安装在驱动壳体111上，蒸发管62通过轴承转动安装在驱动壳体
111上，蒸馏瓶61与蒸发管62斜下端套接，蒸发管62上安装有第一伞齿轮67，蒸发管62斜上端与冷凝器21转动密封连接，蒸发管62与冷凝器21连接处设有旋转密封圈，蒸发管62斜上端通过旋转密封圈与冷凝器21转动密封连接，进料管63与冷凝器21固定连接，进料管63一端位于蒸发管62内侧另一端延伸出冷凝器21，进料管63延伸出冷凝器21的一端还安装有放空阀；搅拌机构64包括搅拌套管641，搅拌套管641转动安装在进料管63上，搅拌套管641上安装有内磁体642，具体的，搅拌套管641上设有安装部，蒸发管62上设有磁力传动部，磁力传动部的直径比其他管段的直径大，安装部就位于磁力传动部处，可便于留有较大空间设置内磁体642，同时便于蒸汽通过不会堵塞，安装部通过轴承转动安装在进料管63上，安装部上安装有内磁体642，搅拌套管641斜下端安装有搅拌组件，驱动壳体111内转动安装有旋转环盘643，旋转环盘643上安装有外磁体644和齿圈645，外磁体644与内磁体642同轴设置；
驱动壳体111内设有至少一个传动机构65，传动机构65包括蜗杆651、传动轴652、圆柱齿轮
653、蜗轮654和第二伞齿轮655，蜗杆651、传动轴652均转动安装在驱动壳体111上，传动轴
652上安装有第二伞齿轮655和蜗轮654，蜗杆651与蜗轮654啮合连接，蜗杆651上安装有圆柱齿轮653，圆柱齿轮653与齿圈645啮合连接，第一伞齿轮67与第二伞齿轮655啮合连接；水浴装置66安装在机架5上用于加热蒸馏瓶61
最下层的蒸发机构6上方的各蒸发机构6均设置有两个传动机构65，相邻蒸发机构
6的相邻传动机构65通过皮带传动组件68连接；驱动电机112与其中一个蜗杆651传动连接；
最下层的蒸发机构6的水浴装置66为加热锅，其余蒸发机构6的水浴装置66为蓄水池；
循环水加热机构12包括循环水管道121，循环水管道121上安装有水泵122，水泵
122固定安装在机架5上，循环水管道121下端与加热锅即最下层水浴装置66的加热水容腔连通，循环水管道121上端延伸至最上层蓄水池且安装有硬质管123，蓄水池上安装有柔性出水管124，硬质管123和柔性出水管124下端均安装有用于与其下方蒸馏瓶61上表面配合的柔性出水头125；柔性出水头125为与蒸馏瓶61上部形状适配的弧形管结构，弧形管下部设置挡水导水件，挡水导水件为棉条、刷毛或者海绵，弧形管底部设有出水孔，水通过出水孔流出后与挡水导水件接触，挡水导水件可对水流进行缓冲，减少水的冲击力，并将水导至蒸馏瓶61，使得水可以较低速度与蒸馏瓶61上部接触，避免水飞溅。

[0039] 为便于调节蓄水池的出水速度，在柔性出水管124上安装有调节阀126；为减少硬质管123出水时的水流冲击力，在硬质管123上安装有减压阀127。

[0040] 为便于驱动循环水管道121、柔性出水头125升降，第二升降机构4包括电动推杆41、导向套筒42、导向杆43，电动推杆41和导向套筒42安装在机架5上，导向杆43滑动安装在导向套筒42内，电动推杆41伸缩端通过连接件44与导向杆43连接，导向杆43上固定有横杆
45，横杆45与柔性出水管124连接；循环水管道121安装在导向杆43上，循环水管道121安装在导向杆43上的管段为硬质段，可便于安装在导向杆43上随导向杆43升降。

[0041] 为对多个蒸发机构6产生的蒸汽进行冷凝，设置冷凝器21包括冷凝壳体211和冷凝管212，冷凝壳体211倾斜安装在机架5上，冷凝壳体211内壁上固定有与蒸发管62一一对应的导流板213，导流板213位于蒸发管62与冷凝壳体211的连通处上方，冷凝管212与冷凝水循环系统连接，冷凝水循环系统持续为冷凝管212循环供给冷水。通过设置导流板213，可挡住垂直滴落的冷凝水，避免冷凝水由蒸发管62与冷凝壳体211的连通处进入蒸发管62。

[0042] 为便于驱动电机112驱动蜗杆651旋转，设置最上层的蒸发机构6的蜗杆651上还安装有第三伞齿轮113，驱动电机112输出端安装有与第三伞齿轮113啮合连接的第四伞齿轮114。

[0043] 为提高蒸发过程中，液体表面空气流动性，增加蒸发速度，同时防止溶剂发生暴沸或出现气泡，防止蒸馏瓶61内的溶剂进入到蒸发管62和收集瓶22内，设置搅拌组件包括安装座646，安装座646与搅拌套管641固定连接，安装座646上铰接有若干活动叶片647，活动叶片647沿搅拌套管641轴线呈圆周分布。安装座646的尺寸小于蒸馏瓶61的瓶口尺寸，活动叶片647折叠收纳于安装座646内侧时，可由瓶口进入蒸馏瓶61，当溶剂出现较大气泡时，活动叶片647能将气泡刺破，活动叶片647通过旋转可形成一道阻挡屏障，避免气泡破裂飞溅至蒸发管62和收集瓶22内。

[0044] 本实施方案的工作原理：启动加热锅，加热锅将水加热到预设温度；第一原料、第二原料和溶剂的混合体系置于多个蒸馏瓶61中，通过折叠活动叶片647，使活动叶片647长度方向与搅拌套管641轴线方向平行，使搅拌组件伸入到蒸馏瓶61内，使用瓶夹将蒸馏瓶61与蒸发管62连接，搅拌组件不会与蒸馏瓶61直接接触，使用瓶夹将收集瓶22与冷凝壳体211连接；调节第一升降机构3，第一升降机构3驱动旋转驱动机构11和蒸发机构6升降，使蒸馏瓶61的下部浸入到水浴装置66内；启动驱动电机112和水泵122，驱动电机112通过第四伞齿轮114带动第三伞齿、最
上层的蒸发机构6的蜗杆651旋转，该蜗杆651通过圆柱齿轮653带动齿圈645、旋转环盘643和外磁体644旋转，外磁体644通过相吸引的磁力带动其内侧的内磁体642旋转，进而带动搅拌套管641、搅拌组件旋转，蜗杆651带动蜗轮654、传动轴652减速旋转，传动轴652通过第二伞齿轮655带动第一伞齿轮67、蒸发管62旋转，蒸发管62带动蒸馏瓶61旋转，冷凝器21将蒸馏瓶61内蒸发出的溶剂冷凝，收集瓶22回收冷凝后的溶剂；
在搅拌套管641转动过程中，在向心力的作用下，活动叶片647自动展开，溶剂在自身重力作用下始终位于蒸馏瓶61的下部，活动叶片647转动能与蒸馏瓶61内的上层溶剂进行接触，防止溶剂发生暴沸，当溶剂出现较大气泡时，活动叶片647能将气泡刺破，防止蒸馏瓶61内的溶剂进入到蒸发管62和收集瓶22内，同时活动叶片647以较高转速旋转，可提高液体表面空气流动性，提高蒸发速度；
水泵122将加热锅内加热到预设温度的热水通过循环水管道121泵入硬质管123，
经过减压阀127减压后，通过柔性出水头125将热水淋至最上层的蒸馏瓶61上，弥补蒸馏瓶
61只有下部接触热水的弊端，使得蒸馏瓶61全瓶身均能接触热水，使得溶剂液体最大限度地接近预设加热温度，提高蒸发速度；蓄水池内的热水会通过柔性出水管124排出，并由柔性出水头125将热水淋至下方的蒸馏瓶61上，通过调节调节阀126，可调节柔性出水管124的排水流速与进水流速大致相同，可实现热水循环流动，便于对蒸馏瓶61进行加热；
当回收完溶剂后，关闭驱动电机112、水泵122和加热锅，启动第二升降机构4，在导向套筒42的导向作用下，电动推杆41驱动导向杆43平稳上升，导向杆43通过横杆45带动循环水管道121、柔性出水管124、柔性出水头125上升，硬质管123带动最上层的柔性出水头
125上升，使柔性出水头125上升至蒸馏瓶61上方，让开空间位置，从而便于蒸馏瓶61上升；
随后启动第一升降机构3，第一升降机构3驱动旋转驱动机构11、蒸发机构6上升，使蒸馏瓶
61上升至水浴装置66上方，随后可将蒸馏瓶61从蒸发管62上卸下。

[0045] 上述技术方案仅体现了本发明技术方案的优选技术方案，本技术领域的技术人员对其中某些部分所可能做出的一些变动均体现了本发明的原理，属于本发明的保护范围之内。